聚焦氦離子束技術(shù)——高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)制備的潛力路徑

|作者：徐娟1　王越2, ?　王旭1, ??　金魁1

(1 中國科學(xué)院物理研究所 北京凝聚態(tài)物理國家實驗室）

(2 北京大學(xué)物理學(xué)院)

本文選自《物理》2026年第1期

摘要超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)基于可觀測的宏觀量子效應(yīng)，是推動精密計量、弱磁探測、太赫茲混頻等弱電應(yīng)用發(fā)展的核心部件。相比低溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)，高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)在制冷能效、上限工作頻率等方面具有顯著優(yōu)勢，然而在可控及可重復(fù)制備方面一直面臨挑戰(zhàn)。作為一種亞納米級精度、直寫式微納加工新方法，聚焦氦離子束技術(shù)正逐漸應(yīng)用于高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的制備與研究。文章將從技術(shù)發(fā)展歷程、器件制備優(yōu)勢、前沿應(yīng)用案例及未來前景等方面介紹聚焦氦離子束技術(shù)。

關(guān)鍵詞高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)，聚焦氦離子束技術(shù)，亞納米級加工精度

01

引 言

約瑟夫森結(jié)憑借其獨特的物理性質(zhì)，在精密計量、高頻信號處理以及微弱信號探測等弱電領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。例如，基于交流約瑟夫森效應(yīng)產(chǎn)生的量子電壓是現(xiàn)代電壓基準(zhǔn)的核心；基于超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的混頻器可以實現(xiàn)比半導(dǎo)體混頻器更低的噪聲溫度和變頻損耗；而結(jié)合約瑟夫森結(jié)和超導(dǎo)環(huán)路的磁強計能夠探測到地磁場百億分之一大小的極微弱磁場(fT)。目前，低溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的制備工藝已經(jīng)相當(dāng)成熟，但其應(yīng)用往往依賴于極低溫環(huán)境(如液氦溫區(qū)，-269 ℃)，導(dǎo)致運行和維護成本高昂。相比之下，工作于液氮溫區(qū)(-196 ℃)的高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)則能顯著降低制冷需求，同時，由于高溫超導(dǎo)體具有更高的能隙，器件的工作頻率也得以大幅提升。然而，高溫超導(dǎo)材料往往多元復(fù)雜、相干長度短且各向異性顯著，適用于低溫超導(dǎo)材料的傳統(tǒng)“三明治”約瑟夫森結(jié)難以在高溫超導(dǎo)材料上實現(xiàn)。目前高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的常用制備方法主要是雙晶結(jié)和臺階結(jié)等技術(shù)，在結(jié)的一致性、規(guī)模化陣列集成等方面仍面臨挑戰(zhàn)。這直接制約了器件的成品率，阻礙了基于結(jié)陣的量子電壓基準(zhǔn)的實用化，限制了微弱信號傳感器信噪比的進一步提升。

聚焦氦離子束(focused helium ion beam, He-FIB)技術(shù)憑借其直寫式和亞納米級精度的加工能力，為高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的可控、可重復(fù)制備開辟了新路徑。該技術(shù)繼承自場離子顯微鏡(field ion microscope, FIM)的技術(shù)基礎(chǔ)，并通過對氦離子(He+)束的精準(zhǔn)聚焦實現(xiàn)了加工精度的重大突破。與傳統(tǒng)的掃描電子顯微鏡相比，因為氦離子的質(zhì)量約為電子的7300倍，其顯著的離子質(zhì)量優(yōu)勢可有效降低衍射效應(yīng)，從而賦予FIM極高的分辨率。He-FIB技術(shù)進一步利用He+與材料相互作用時橫向散射小的特性，通過對He+束進行聚焦控制使加工精度達(dá)到亞納米量級。這一特性使He-FIB能夠有效解決傳統(tǒng)電子束或離子輻照技術(shù)制備高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)勢壘過寬的問題，避免寬勢壘導(dǎo)致約瑟夫森耦合弱化和性能下降。另外，直寫式加工模式無需依賴掩膜工藝，制備參數(shù)可實現(xiàn)精準(zhǔn)調(diào)控，這不僅顯著提升了結(jié)制備的重復(fù)性，更為實現(xiàn)高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)大規(guī)模化陣列集成提供了可靠的技術(shù)路線。

02

聚焦氦離子束技術(shù)的發(fā)展歷程

He-FIB技術(shù)的發(fā)展與FIM[1]的發(fā)明密切相關(guān)。FIM由穆勒(E. W. Müller)于20世紀(jì)50年代發(fā)明，其簡化結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示[2]。它包含一個低溫冷卻的金屬針尖(典型金屬為鎢)，該針尖被施加高正電壓。針尖尖端銳利(半徑約100 nm)，局部電場強度很高(≥1010 V/m)。當(dāng)向針尖周圍引入氦氣等惰性氣體時，高電場使中性氦原子極化，使其被吸引在針尖附近，在針尖最突出的原子位置處產(chǎn)生量子隧穿效應(yīng)，電子從氦原子隧穿至針尖，使氦原子電離(場致電離)。帶正電的氦離子隨即被電場加速離開針尖，射向接地的熒光屏或其他成像設(shè)備，形成與針尖原子排列一一對應(yīng)的明亮像點。值得注意的是，針尖的低溫冷卻降低了氦原子及離子的熱運動動能，避免了室溫下氦原子熱運動導(dǎo)致的電離效率降低和成像分辨率下降，確保了氦離子成像與針尖原子的精確對應(yīng)。圖1(b)顯示了一張典型的鎢針尖FIM圖[3]，此方式使人類首次實現(xiàn)了對物質(zhì)中原子排列的直接觀測[4]。

圖1 (a)場離子顯微鏡(FIM)的簡化結(jié)構(gòu)示意圖[2]；(b)一張典型的鎢針尖FIM圖像[3]

FIM的研究使人們認(rèn)識到，有可能發(fā)展基于氦氣等惰性氣體的氣體場離子源(gas field ion source, GFIS)。我們知道，傳統(tǒng)的掃描電子顯微鏡(scanning electron microscope, SEM)通過聚焦電子束進行掃描成像，但由于電子質(zhì)量非常小，其聚焦束斑直徑受電子衍射效應(yīng)限制，且電子撞擊樣品時散射效應(yīng)很強，與樣品的相互作用體積大，導(dǎo)致SEM的成像分辨率通常限制在2—5 nm。相比之下，氦離子的質(zhì)量是電子的7000多倍，德布羅意波長遠(yuǎn)小于電子(例如，在20 keV能量下，氦離子的德布羅意波長約為10-4 nm，比電子低兩個數(shù)量級)。因此，若使用氦離子進行顯微成像，衍射效應(yīng)將顯著減弱，有望把成像分辨率提升至亞納米，達(dá)到原子尺度。這一優(yōu)勢驅(qū)動著人們對氣體場離子源，特別是氦離子源進行持續(xù)研究。

與電子顯微鏡需要高亮度電子束類似，氦離子顯微鏡(helium ion microscope, HIM)的構(gòu)建需要高亮度的氦離子源，并希望離子源具有優(yōu)良的單色性(即離子能量分布窄)，以便將氦離子束聚焦至更小尺寸(即實現(xiàn)更小束斑的He-FIB)，提高成像分辨率。離子源的歸一化亮度

B

r 定義為

B

r =

AΩV

)，單位為Am -2 sr -1 V -1 ，其中

為電流，

A

為離子源有效面積，

為離子束立體角，

V

為加速電壓。在FIM中，針尖前端一般呈大致半球形形狀，如圖1(b)所示，此時有很多束氦離子束(數(shù)百甚至上千束)從針尖前端一系列原子位置附近射出。實驗表明，單個氦離子束(對應(yīng)針尖前端單個原子位點)的能量分布可低于0.5 eV，具有優(yōu)良的單色性 [5] 。然而，由于針尖附近有限的氦氣要供給眾多的氦離子束發(fā)射，單個氦離子束的亮度(束流)有限。為提高亮度，一種策略是將多束氦離子束合并為一束，但研究表明此方式實現(xiàn)起來難度很大 [2] 。

為提高氦離子束亮度或者說提升氣體場離子源性能以實現(xiàn)He-FIB和構(gòu)建HIM，人們也提出了其他各種策略，如改變針尖構(gòu)型、采用其他形式或工作原理的離子源等，相關(guān)研究取得了一定進展[6]。值得指出的是，在這期間，液態(tài)金屬離子源(liquid metal ion source, LMIS)于20世紀(jì)70年代問世，其中以鎵(Ga)離子源為主。與氣體場離子源不同，液態(tài)金屬離子源無需低溫冷卻(Ga的熔點約為300 K)，操作簡便，且能產(chǎn)生高束流，具有良好的穩(wěn)定性和使用壽命。再結(jié)合重Ga離子對樣品的濺射、修飾或注入作用，液態(tài)金屬離子源(或Ga-FIB)迅速在半導(dǎo)體等微納加工領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。不過，液態(tài)金屬離子源的亮度仍不是很高(歸一化亮度約1×106 Am-2sr-1V-1)，離子能量分布還不夠小(約2—40 eV)，束斑尺寸仍在2 nm以上[7]。同時，與鎵相比，氦為惰性元素，質(zhì)量又輕得多(約為鎵原子的1/17)，因此氦離子對樣品的濺射效應(yīng)及對樣品的電學(xué)、化學(xué)等特性的影響要小得多，除可用于更高分辨的成像外，也更適合對生物樣品等敏感樣品進行精細(xì)加工或修飾。在此背景下，He-FIB或高亮度氣體場離子源的研究仍備受關(guān)注。

圖2 (a)新型三棱錐金字塔形針尖及相應(yīng)的氦原子電離示意圖[2]；(b)該新型針尖所對應(yīng)的FIM圖[8]

氦氣體場離子源的突破發(fā)生在2005到2006年。ALIS公司設(shè)計了一種新型金屬針尖形狀，其末端為三棱錐金字塔形(圖2(a))[2]，而非FIM中常見的半球形。金字塔形頂端由三個原子構(gòu)成的穩(wěn)定組態(tài)(稱為“三聚體”，trimer)形成，此處電場最強，氦原子電離及氦離子束發(fā)射均在此三個原子前方進行。偏離金字塔形頂端的其他區(qū)域電場迅速下降，無法滿足氦原子電離條件，因此基本無氦離子束發(fā)射(圖2(b))[8]。原先FIM中針尖附近有限的氦氣需供給數(shù)百束氦離子束發(fā)射，而新設(shè)計僅需供給三束，從而使單束氦離子束電流增加兩個數(shù)量級以上，亮度顯著提高。據(jù)估算，單束氦離子束的歸一化亮度可達(dá)1×109 Am-2sr-1V-1，比液態(tài)金屬離子源高三個數(shù)量級[3]。利用光闌（aperture）選擇三束氦離子束中的一束，通過負(fù)電勢的引出電極(extractor)將其引出，再通過離子光學(xué)柱(ion optical column)實現(xiàn)離子束聚焦及樣品表面掃描，ALIS公司成功構(gòu)建了HIM(圖3)[9]。該離子源除具有高亮度和低能量分布外，還具備較長壽命，且新型針尖金字塔尖端可原位重復(fù)制備。這些特點為氦氣體場離子源的實用化及HIM設(shè)備的商業(yè)化奠定了基礎(chǔ)。

圖3　由ALIS公司(后并入Zeiss公司)構(gòu)建的HIM結(jié)構(gòu)組成示意圖[9]

如圖3所示，由ALIS公司研制的HIM整體架構(gòu)與傳統(tǒng)SEM相似，但具體部件因適配氦離子源及氦離子束聚焦特性而有所差異。在HIM中，氦離子源由液氮冷卻至約75—80 K，氦離子束流可通過調(diào)節(jié)氦氣壓強簡便控制，而SEM或Ga-FIB中的束流調(diào)整一般需通過改變物理光闌和束流光學(xué)元件來實現(xiàn)。相比SEM，氦離子束的會聚角更小，HIM景深更大。結(jié)合氦離子弱得多的衍射效應(yīng)，He-FIB束斑尺寸估測最小可低至0.25 nm[2]。HIM可采用二次電子進行成像(與SEM相似)，且其更高的二次電子產(chǎn)額可賦予圖像更高質(zhì)量。除二次電子外，HIM也可利用背散射離子、光子等進行成像，對預(yù)先減薄的樣品也可采用透射模式成像。

還需指出的是，相對于電子束或鎵離子束，氦離子束與樣品的相互作用體積要小得多。例如，圖4對比了鎵離子束、電子束及氦離子束轟擊硅襯底時粒子散射軌跡的蒙特卡羅模擬結(jié)果：鎵離子束和電子束進入樣品后發(fā)生顯著的橫向散射，相應(yīng)的二次電子激發(fā)位置相對于束流轟擊點可存在明顯的橫向偏離，導(dǎo)致相互作用體積變大及成像分辨率下降；而氦離子束進入樣品后至少在最初的幾十納米厚度內(nèi)保持了良好的準(zhǔn)直性，橫向散射很小，二次電子激發(fā)仍局限于束流轟擊點附近區(qū)域，對應(yīng)著顯著減小的相互作用體積和更高的樣品表面成像分辨率。這也為He-FIB對樣品進行高分辨精細(xì)結(jié)構(gòu)加工奠定了基礎(chǔ)。

圖4　不同粒子束轟擊硅襯底時軌跡的蒙特卡羅模擬對比圖[8]

He-FIB展現(xiàn)的高分辨成像能力和高精度樣品加工潛力引發(fā)了人們的廣泛關(guān)注。ALIS公司成功研制HIM設(shè)備后并入Zeiss公司，后者于2007年推出首款商用 HIM設(shè)備ORION。He-FIB離子束的能量可在10—30 keV范圍內(nèi)調(diào)節(jié)，束流可在0.1—100 pA范圍內(nèi)調(diào)節(jié)，30 keV時成像分辨率可達(dá)0.5 nm。該設(shè)備可以應(yīng)用于生物細(xì)胞、二維材料等的高分辨成像，以及固態(tài)納米孔、納米磁性器件等的高精度加工或制備[3]。其直寫式、亞納米結(jié)構(gòu)制造能力也為高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)及相關(guān)超導(dǎo)器件的研制提供了新的契機。

03

He-FIB技術(shù)在高溫超導(dǎo)器件制備中的優(yōu)勢

1962年，約瑟夫森(B. D. Josephson)從理論上預(yù)言，當(dāng)兩個超導(dǎo)體被一薄勢壘層隔開時(如圖5(a)所示，該結(jié)構(gòu)被稱為約瑟夫森結(jié))，庫珀對可從一側(cè)超導(dǎo)體量子隧穿至另一側(cè)，即出現(xiàn)約瑟夫森效應(yīng)。約瑟夫森效應(yīng)包括：(1)直流約瑟夫森效應(yīng)，表現(xiàn)為當(dāng)結(jié)兩端電壓為零時，可存在一直流電流無阻地通過結(jié)區(qū)，其電流密度可表達(dá)為

j

j

c sin

，其中

j

c為約瑟夫森臨界電流密度，

為結(jié)兩側(cè)超導(dǎo)體波函數(shù)的相位差。此時在結(jié)的

V

特性曲線上可實驗觀測到一零電壓超導(dǎo)電流，如圖5(b)所示 [10] ；(2)交流約瑟夫森效應(yīng)，當(dāng)結(jié)兩端施加直流電壓

V

0時，將產(chǎn)生交變約瑟夫森超導(dǎo)電流，其頻率為，其中為磁通量子，

e

為電子電荷，

h

為普朗克常數(shù)。此時若另有頻率為

f

1的微波照射約瑟夫森結(jié)，結(jié)的

V

特性曲線上將呈現(xiàn)一系列豎直臺階(稱為Shapiro臺階)，臺階處的電壓值

V

n=

nΦ

0

f

1，如圖5(c)所示 [11] 。

圖5　約瑟夫森結(jié)的結(jié)構(gòu)示意圖(a)，以及直流(b)和交流(c)約瑟夫森效應(yīng)下的

V

特性曲線 [10，11]

約瑟夫森結(jié)因其獨特的宏觀量子相位相干性、非線性量子動力學(xué)特性以及超導(dǎo)態(tài)零耗散特性等，在精密計量、高頻信號處理及高靈敏度信號探測等領(lǐng)域彰顯出突出的應(yīng)用優(yōu)勢。基于交流約瑟夫森效應(yīng)的量子化電壓臺階僅取決于基本物理常數(shù)(

h

e

)和微波輻照頻率

f

，使約瑟夫森結(jié)及結(jié)陣列成為量子電壓基準(zhǔn)的核心元件。基于非線性電流—相位關(guān)系構(gòu)成的約瑟夫森混頻器具有極低噪聲溫度、超高頻率響應(yīng)(大于0.1 THz)及寬工作帶寬的優(yōu)勢，并且相比傳統(tǒng)半導(dǎo)體混頻器具有更低的太赫茲頻段變頻損耗，甚至有望實現(xiàn)正的變頻增益。若將一個或兩個約瑟夫森結(jié)嵌入超導(dǎo)環(huán)，可結(jié)合約瑟夫森效應(yīng)及超導(dǎo)環(huán)的磁通量子化現(xiàn)象構(gòu)成射頻(RF)或直流(DC)超導(dǎo)量子干涉器(SQUID)。SQUID的輸出電壓是通過超導(dǎo)環(huán)磁通的周期函數(shù)，周期為磁通量子

0 ，基于此構(gòu)建的SQUID磁強計可實現(xiàn)10 ?15 T (fT)量級的微弱磁場探測，在生物磁、地質(zhì)勘探及無損檢測等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用 [12] 。

基于傳統(tǒng)低溫超導(dǎo)體(如Nb)的超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)，受限于所使用超導(dǎo)體的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度(

T

c )，一般工作于液氦(4.2 K)或更低的溫度，制冷成本和要求較高。相比之下，利用高

T

c 的銅氧化物高溫超導(dǎo)體(典型材料為釔鋇銅氧，YBa 2 Cu 3 O 7-

，簡寫為YBCO)制備的高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)則可工作于液氮溫度(77 K)，制冷成本和要求大幅降低。另外，超導(dǎo)體的超導(dǎo)能隙限制著約瑟夫森結(jié)的最高工作頻率，相對于低溫超導(dǎo)體，高溫超導(dǎo)體的超導(dǎo)能隙(

)要大得多(對于Nb，

~1.5 meV；對于YBCO，

~20—40 meV)，其意味著高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)可具有更高的工作頻率或響應(yīng)速度，這對于開發(fā)更高速或更高頻率響應(yīng)的超導(dǎo)器件或線路具有重要意義 [13] 。這些制冷需求及性能參數(shù)等方面的特點，使得高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)及相關(guān)高性能超導(dǎo)器件的開發(fā)和應(yīng)用備受關(guān)注。

超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的制備質(zhì)量與工藝可重復(fù)性是保證器件性能及實現(xiàn)其規(guī)模化應(yīng)用的關(guān)鍵。當(dāng)前，對傳統(tǒng)低溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)，主要為超導(dǎo)—絕緣層—超導(dǎo)的三明治結(jié)構(gòu)，其制備工藝已相對成熟，不同樣品之間結(jié)參數(shù)的一致性和可控性良好。相對照，高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的制備則困難許多，制備工藝的可重復(fù)性及結(jié)參數(shù)的可控性和一致性仍面臨挑戰(zhàn)。這是因為銅氧化物高溫超導(dǎo)材料具有元素組成多、結(jié)構(gòu)復(fù)雜、超導(dǎo)相干長度極短且各向異性強(如對YBCO，其

ab

面內(nèi)的超導(dǎo)相干長度約為2 nm，

c

軸方向上相干長度則約為0.2 nm) [14] 等特點。這使得高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)很難采用傳統(tǒng)低溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的三明治結(jié)構(gòu)來制備，同時意味著材料中原子尺度的結(jié)構(gòu)缺陷或化學(xué)組分(如氧含量)變化都可能對約瑟夫森結(jié)的性能產(chǎn)生重要影響 [15] 。這為高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的可靠、可控和可重復(fù)制備提出了難題。

基于上述高溫超導(dǎo)體的特性，人們利用材料中的晶界形成弱連接，研發(fā)出了晶界結(jié)這一目前得到廣泛采用的高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)制備技術(shù)，其主要包括雙晶結(jié)和臺階結(jié)兩種類型[15]。雙晶結(jié)(圖6(a))是在雙晶襯底(由兩塊取向不同的單晶基片經(jīng)燒結(jié)等工藝結(jié)合而成)上外延生長高溫超導(dǎo)薄膜，由襯底在薄膜中誘導(dǎo)出晶界而形成的晶界結(jié)。臺階結(jié)(圖6(b))則是在單晶襯底上刻蝕出臺階然后外延生長高溫超導(dǎo)薄膜，利用臺階邊沿兩側(cè)薄膜取向不同形成晶界而實現(xiàn)的晶界結(jié)。總體而言，雙晶結(jié)的性能依賴于雙晶襯底及外延薄膜的質(zhì)量[16]，襯底成本高，結(jié)的位置受襯底限制；臺階結(jié)的位置選擇相對靈活，不過其性能依賴于臺階的微觀結(jié)構(gòu)，對加工工藝有著嚴(yán)苛的要求[17—18]。這些特性使晶界結(jié)在達(dá)成高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的一致性、可重復(fù)制備，尤其是結(jié)陣列高質(zhì)量、大規(guī)模集成上存在一定的局限。

除晶界結(jié)以外，利用電子束[19，20]或離子(如氧、氬、氖等離子)[10，11，21—28]輻照高溫超導(dǎo)薄膜的特定區(qū)域，在其中引入無序或缺陷(如氧移位等)使超導(dǎo)電性變差(

T

c 降低)或失去超導(dǎo)電性(轉(zhuǎn)變?yōu)檎?dǎo)體或絕緣體)，進而在該區(qū)域和其兩側(cè)未輻照薄膜區(qū)域之間引發(fā)約瑟夫森效應(yīng)，也是制備高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的重要途徑。在此方式中，為提高結(jié)的性能，人們期望在合適的輻照劑量下輻照區(qū)域的寬度能盡量小。因此，在實踐中離子輻照一般采用掩膜的方式進行，即采用微納加工(如電子束曝光)在高溫超導(dǎo)薄膜上方的掩膜層中制備出一個盡量窄的縫隙來限定輻照的區(qū)域，然后進行離子輻照(圖6(c)) [29] 。一方面，受限于加工工藝的精度和條件，掩膜縫寬一般在20 nm或以上；另一方面，上述離子(電子束類似)進入薄膜后會發(fā)生顯著的橫向散射(類比圖4)，使有效的輻照區(qū)域?qū)嶋H上更寬(可達(dá)100 nm)，遠(yuǎn)大于高溫超導(dǎo)體的相干長度 [28] 。這使得目前電子束或離子輻照制備的高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的性能尚不理想，如結(jié)的特征電壓

V

c (正比于結(jié)的最高工作頻率，

V

c=

c

R

n，

c為結(jié)的約瑟夫森臨界電流，

R

n為結(jié)的正常電阻)往往偏低，結(jié)的工作溫度有時達(dá)不到液氮溫度，影響了器件的實際應(yīng)用。另外，掩膜及微納加工工藝的要求也對結(jié)的一致性、規(guī)模化陣列集成增加了難度。

圖6　幾種高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的制備方法 (a)雙晶結(jié)[15]；(b)臺階結(jié)[15]；(c)掩膜離子輻照[29]；(d)聚焦氦離子束(He-FIB)輻照[30]

因此，為實現(xiàn)高性能高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的可控、可重復(fù)制備以及規(guī)模化陣列集成，之前仍面臨一些瓶頸，亟需開發(fā)一種新的加工技術(shù)——該技術(shù)需具備相對簡便、穩(wěn)定的操作特性，同時又要擁有接近原子尺度的控制精度。如前所述，He-FIB可具有0.5 nm的束斑且在樣品中可保持良好的準(zhǔn)直性，基于這些特性，可利用He-FIB直接輻照高溫超導(dǎo)薄膜，通過高速氦離子的轟擊，在很窄的寬度范圍內(nèi)改變薄膜的元素分布或組成，在薄膜晶格中引入原子移位等晶格缺陷(比如將Cu-O鏈上的氧原子移位至晶格間隙處)，進而降低或完全破壞此處薄膜的超導(dǎo)電性，實現(xiàn)一個寬度很窄的弱連接的制備。這種引入弱連接的方式有可能為高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的制備提供突破性解決方案。具體而言，該方案的特點或優(yōu)勢包括：(1)納米級加工精度。通過He-FIB的亞納米束斑及樣品內(nèi)良好的準(zhǔn)直性可實現(xiàn)對結(jié)區(qū)尺寸及界面的精細(xì)操控。這不僅對保證結(jié)的性能有重要意義，也有助于滿足結(jié)陣列等應(yīng)用中對約瑟夫森結(jié)高密度集成的需求；(2)無掩膜直寫加工。He-FIB輻照不需要掩膜，可實現(xiàn)原位直寫加工。這不僅大大簡化工藝流程，也將避免或減少傳統(tǒng)工藝所帶來的掩膜污染、加工參數(shù)漲落等風(fēng)險，將顯著提升結(jié)制備的方便程度及其一致性和均勻性；(3)靈活與可調(diào)節(jié)性。利用He-FIB，結(jié)的位置可靈活選擇、不受限制，這便于結(jié)器件的功能設(shè)計及結(jié)陣列的規(guī)模化集成。通過調(diào)節(jié)He-FIB的輻照劑量，可定量調(diào)節(jié)結(jié)的性能參數(shù)從而優(yōu)化結(jié)的制備及滿足不同應(yīng)用場合的需求。綜合上述特性，可以看到，利用He-FIB輻照制備高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)在解決結(jié)的可控、可重復(fù)制備以及規(guī)模化陣列集成方面具有很大的應(yīng)用潛力。正因如此，在2015年美國加州大學(xué)S. A. Cybart等人[30]首次報道利用He-FIB輻照成功制備YBCO高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)之后，這一工作迅速受到大家的廣泛關(guān)注，相關(guān)研究小組紛紛投身其中，不斷對這一方法進行深入的探索和研究。

04

前沿應(yīng)用案例

圖6(d)對利用He-FIB技術(shù)在YBCO薄膜上直寫約瑟夫森結(jié)作了示意描繪[30]。通過調(diào)節(jié)He-FIB的輻照劑量，可調(diào)控YBCO約瑟夫森結(jié)的特性，這在S. A. Cybart團隊2015年的里程碑式工作中得到了清晰的展現(xiàn)。他們的實驗表明，只需調(diào)整He+劑量即可連續(xù)調(diào)控勢壘性質(zhì)：輻照劑量由2×1016 ions/cm2增至6×1016 ions/cm2時，勢壘從金屬性(

R

n 隨溫度的下降而減小)變?yōu)榻^緣性(

R

n 隨溫度的下降而增大)，同時臨界電流

c 由(1-

T

T

c ) 2 的溫度依賴(超導(dǎo)—金屬—超導(dǎo)SNS結(jié)的特性)變?yōu)楦醯臏囟纫蕾嚽以诘蜏刳吔诓蛔?超導(dǎo)—絕緣—超導(dǎo)SIS結(jié)的隧穿特性)，如圖7(a)，(b)所示。2019年，德國圖賓根大學(xué)B. Müller團隊 [31] 進一步給出了定量關(guān)系：臨界電流

j

c ∝exp(-

D

D

0 )。上述結(jié)果一致證明，調(diào)節(jié)He-FIB劑量可以實現(xiàn)對結(jié)區(qū)勢壘精準(zhǔn)、可重復(fù)的調(diào)控。

圖7　高溫超導(dǎo)約瑟夫森SNS結(jié)(a)和SIS結(jié)(b)的臨界電流

c 和電阻

R

n 與溫度的依賴關(guān)系 [30]

通過He-FIB輻照劑量對高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)結(jié)區(qū)勢壘和超導(dǎo)特性的調(diào)控，使全直寫高溫SQUID已成為現(xiàn)實，這又為超導(dǎo)量子器件的納米集成提供了新范式。2015年，S. A. Cybart團隊以4×1016 ions/cm2的輻照劑量，制備了基于SNS結(jié)的SQUID，在50 K溫度下磁通噪聲水平為20 μΦ0/Hz1/2@10 Hz，對應(yīng)的磁場噪聲為20 pT/Hz1/2[32]。2018年，該團隊進一步實現(xiàn)了“零刻蝕”SQUID制備工藝：首先采用高劑量輻照掃描YBCO薄膜特定區(qū)域(如方形或圓形)，通過完全抑制這一區(qū)域的超導(dǎo)電性形成SQUID環(huán)孔，然后采用中等劑量輻照環(huán)路上特定位置形成約瑟夫森勢壘[33]。通過一個步驟定義了SQUID的幾何形狀與結(jié)區(qū)，顯著簡化了流程并提升了可擴展性。2019年，B. Müller團隊[32]也采用類似的直寫輻照、無需刻蝕薄膜的方式定義SQUID環(huán)孔，在鑭鍶鋁鉭氧化物(LSAT)襯底上，制備出環(huán)路電感僅20 pH的高溫SQUID，4.2 K下白噪聲水平為500 nΦ0/Hz1/2，已與傳統(tǒng)性能良好的低溫SQUID的噪聲基底相當(dāng)，為后續(xù)實現(xiàn)極低磁通噪聲水平的超高靈敏高溫SQUID傳感器奠定了核心技術(shù)基礎(chǔ)。

單個SQUID構(gòu)成的傳感器在帶寬、工作頻率和動態(tài)范圍等方面存在局限。將多個(

N

個)SQUID以串聯(lián)、并聯(lián)或混聯(lián)方式陣列化，可在理論上將信噪比提高

√N

倍。然而，陣列規(guī)模擴大后，結(jié)參數(shù)的空間均勻性、芯片面積壓縮及高頻電磁波與各SQUID單元的均勻耦合都面臨顯著增加的技術(shù)難度，已成為制約器件性能提升的核心瓶頸。He-FIB技術(shù)憑借其納米級加工精度和精細(xì)調(diào)控勢壘層的能力，有望實現(xiàn)“高均勻度+高密度”SQUID陣列的集成。2020年，S. A. Cybart團隊首次在100 μm×100 μm內(nèi)集成了84個微型SQUID(單環(huán)25 μm 2 ) [34] 。2024年，通過進一步縮小環(huán)路至亞微米尺度，結(jié)合串并聯(lián)組合方式增大了電壓調(diào)制深度和電壓—磁場傳輸函數(shù)(d

V

B

) [35] 。

然而，SQUID陣列動態(tài)范圍與工作帶寬的進一步拓展仍然存在較大難度。2019年，S. A. Cybart團隊提出采用長約瑟夫森結(jié)陣列進行磁場探測的方案。利用He-FIB技術(shù)將數(shù)百個(400或600)YBCO約瑟夫森結(jié)進行串聯(lián)，得到具有高動態(tài)范圍、高線性響應(yīng)的磁場傳感器，串聯(lián)結(jié)陣的不均勻性約為25%，電壓—磁場傳輸函數(shù)(磁場探測靈敏度)為42 mV/mT(71 K)[36]。2022年，串聯(lián)陣列規(guī)模擴大至2640結(jié)，40 K時傳感器的靈敏度達(dá)到1.7 mV/μT，動態(tài)范圍為117 dB，線性響應(yīng)磁場范圍為10.6 μT，為高溫超導(dǎo)弱磁探測擺脫傳統(tǒng)SQUID帶寬極限提供了全新技術(shù)路線[37]。

除SQUID器件外，He-FIB技術(shù)也為其他高溫超導(dǎo)電子器件帶來變革性應(yīng)用。2024年，M. Pr?pper等人[38]利用He-FIB技術(shù)將YBCO約瑟夫森結(jié)集成到U形天線的饋點，利用結(jié)電阻

R

n (約7 Ω)與天線10 Ω的精準(zhǔn)匹配，提高1 THz、1.3 THz和1.4 THz的輻射耦合效率后，在實驗上觀測到了對應(yīng)頻率的Shapiro臺階。這直接證實了YBCO約瑟夫森結(jié)在THz應(yīng)用(如探測器、混頻器、振蕩器等)中的可行性。

國內(nèi)科研機構(gòu)(如北京大學(xué)、中國科學(xué)院物理研究所、中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所等)對He-FIB技術(shù)制備高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)也十分關(guān)注，尤其是液氮溫區(qū)性能的提高。北京大學(xué)團隊利用He-FIB技術(shù)考察了不同劑量下YBCO約瑟夫森結(jié)的制備及特性，并初步展示了結(jié)制備的一致性和可控性[39]。中國科學(xué)院物理研究所[40]和中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所[41]也利用He-FIB技術(shù)實現(xiàn)了高質(zhì)量YBCO超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)的制備，圖8(a)展示了He-FIB加工的YBCO約瑟夫森結(jié)的結(jié)區(qū)形貌。兩個研究所面向應(yīng)用需求，也開展了應(yīng)用導(dǎo)向的基礎(chǔ)研究。物理所團隊聚焦YBCO約瑟夫森結(jié)及串聯(lián)陣列關(guān)鍵參數(shù)的系統(tǒng)性提升，旨在為高性能太赫茲混頻器(單結(jié)高

c

R

n )與低噪聲放大器(萬級結(jié)陣)的研制奠定技術(shù)基礎(chǔ)。經(jīng)薄膜生長與微納加工工藝多輪迭代，在液氮溫區(qū)(77 K)實現(xiàn)了YBCO約瑟夫森結(jié)性能指標(biāo)的優(yōu)化：

c 達(dá)到332 μA，

R

n 達(dá)到0.72 Ω，

c

R

n 值為0.24 mV，如圖8(b)所示。同時，YBCO串聯(lián)結(jié)陣(16個約瑟夫森結(jié)串聯(lián))的

c 不均勻度可低至4.7%，如圖8(c)所示。上海微系統(tǒng)所聚焦77 K的高溫SQUID磁強計和梯度計的研制，通過優(yōu)化He-FIB和退火工藝，結(jié)合2英寸薄膜帶來的有效面積提升，實現(xiàn)了噪聲優(yōu)于100 fT/Hz 1/2 @77 K的磁強計和2 pT/cm·Hz 1/2 @77 K的梯度計，為地球物理探測和工業(yè)無損檢測奠定了芯片基礎(chǔ) [41] 。

圖8 He-FIB加工的YBCO結(jié)區(qū)實物圖(a)，以及77 K下單個約瑟夫森結(jié)的

V

特性曲線(b)和結(jié)陣列的

c 分布圖(c)

05

未來前景

聚焦氦離子束技術(shù)憑借其亞納米級加工精度、可精確調(diào)控輻照劑量及優(yōu)異的過程可重復(fù)性，為高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)在液氮溫區(qū)實現(xiàn)高密度集成與高質(zhì)量可控制備提供了切實可行的技術(shù)路徑。目前，基于該技術(shù)制備的高溫超導(dǎo)約瑟夫森結(jié)已成功應(yīng)用于SQUID器件中，展現(xiàn)出良好的器件性能與穩(wěn)定性。除此之外，該技術(shù)在太赫茲混頻、量子電壓基準(zhǔn)等弱電應(yīng)用領(lǐng)域也展現(xiàn)出重要潛力。例如，通過He-FIB制備的高正常態(tài)電阻約瑟夫森結(jié)可與太赫茲天線實現(xiàn)良好的阻抗匹配，從而提升耦合效率，為其在高頻信號處理領(lǐng)域的應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。在未來的研究中，如何進一步發(fā)揮He-FIB技術(shù)的可控優(yōu)勢，針對不同功能器件的具體需求進行精準(zhǔn)定制，成為推動其實際落地的關(guān)鍵方向。當(dāng)前，盡管該技術(shù)在結(jié)制備方面已取得顯著進展，但在提升串聯(lián)結(jié)陣中約瑟夫森結(jié)數(shù)量與參數(shù)一致性方面，仍存在提升空間。可以預(yù)見，隨著工藝的不斷成熟與集成方案的繼續(xù)優(yōu)化，聚焦氦離子束技術(shù)有望為高溫超導(dǎo)約瑟夫森器件走向規(guī)模化、標(biāo)準(zhǔn)化與拓展至多應(yīng)用場景，注入新的發(fā)展動能。

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