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有機(jī)碳是全球碳循環(huán)的重要組成部分。不同來(lái)源的有機(jī)碳在形態(tài)、年齡和特性上存在差異,因此,它們?cè)诘乇硖佳h(huán)中的角色也各不相同。例如,在地質(zhì)時(shí)間尺度上,源自土壤和植被的生物有機(jī)碳的侵蝕、搬運(yùn)和埋藏是重要的碳匯過(guò)程,而巖石有機(jī)碳氧化則是地質(zhì)碳源;在短時(shí)間尺度上,氣候變化和人類活動(dòng)對(duì)土壤碳庫(kù)的擾動(dòng),會(huì)影響大氣二氧化碳的濃度及氣候變化。
因此,在研究碳循環(huán)時(shí),區(qū)分不同來(lái)源的有機(jī)碳顯得尤為重要。傳統(tǒng)分析方法,如碳氮元素比值和同位素分析,雖然已廣泛應(yīng)用,但在某些情境下,這些方法無(wú)法有效區(qū)分不同來(lái)源的有機(jī)碳。特別是在巖石、土壤和植物的放射性碳和穩(wěn)定碳同位素值高度重疊時(shí),或者在同類端元成分差異較大時(shí),這些方法的效果大打折扣。
中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所金章東研究團(tuán)隊(duì),聯(lián)合上海交通大學(xué)和西北大學(xué),提出熱裂解/氧化(Ramped Pyrolysis/Oxidation, RPO,圖1)示蹤有機(jī)碳來(lái)源的新手段。該團(tuán)隊(duì)建立了一種基于RPO熱譜圖(逐步加熱有機(jī)物并記錄其在不同溫度下裂解/氧化速率的變化)的多端元混合模型,通過(guò)將端元物質(zhì)的熱譜圖混合轉(zhuǎn)變?yōu)榫仃囉?jì)算,從而量化不同有機(jī)碳端元的貢獻(xiàn)(圖2)。
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圖1 地球環(huán)境研究所的熱裂解/氧化(RPO)裝置
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圖2 基于RPO熱譜圖的混合模型的計(jì)算過(guò)程
研究團(tuán)隊(duì)對(duì)巖石、土壤和植物樣品進(jìn)行了二端元、三端元和四端元的混合實(shí)驗(yàn)(圖3)。結(jié)果表明,通過(guò)混合模型計(jì)算出的各個(gè)端元的貢獻(xiàn)比例和實(shí)際比例的偏差均小于5%,證明了這一方法的可行性和可靠性。
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圖3 端元混合實(shí)驗(yàn)。左邊為混合實(shí)驗(yàn)的端元物質(zhì)和混合物的熱譜圖,右側(cè)為模型計(jì)算結(jié)果和實(shí)際結(jié)果的比較。
進(jìn)一步,研究團(tuán)隊(duì)將這一方法應(yīng)用于量化青海湖布哈河顆粒有機(jī)碳的來(lái)源。通過(guò)流域內(nèi)懸浮物、土壤、植被和基巖的RPO分析,利用混合模型,得到了土壤、植被和巖石對(duì)布哈河顆粒有機(jī)碳的貢獻(xiàn)分別為89±3%、4±3%和6±3%。同時(shí),結(jié)合懸浮物的14C同位素分析,估算出侵蝕的土壤有機(jī)碳的平均14C年齡為2,800±440年,揭示了在全球變暖的背景下,青藏高原陳化有機(jī)碳正在被河流侵蝕輸出。
本研究建立了基于RPO熱譜圖的端元混合模型,證實(shí)了當(dāng)傳統(tǒng)的氮碳比和碳同位素在復(fù)雜的多源系統(tǒng)中難以有效區(qū)分來(lái)源時(shí),RPO熱譜圖是定量地解析有機(jī)碳來(lái)源的有效方法,為有機(jī)碳來(lái)源示蹤提供了新的手段。
該成果發(fā)表在GeophysicalResearch Letters上。汪進(jìn)研究員為第一作者,金章東研究員為通訊作者。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金(42322305)和科技部重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目(2022YFF0800500)的聯(lián)合資助。
Wang, J., Zhang, F., Cui, X., et al. (2025). Tracing organic carbon sources with ramped pyrolysis/oxidation. Geophysical Research Letters, 52, e2025GL115321.
https://doi.org/10.1029/2025GL115321
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