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實現高質量鈣鈦礦(ABX?)薄膜是提升鈣鈦礦太陽能電池效率與穩定性并推動其商業化的關鍵。傳統鈣鈦礦結晶依賴于AX與BX?組分的快速反應,常伴隨光非活性中間相與缺陷的形成,不利于器件性能。
本文東南大學李崇文、山東科技大學薛慶忠、段加龍和唐群委等人報道了一種通過定制共價有機框架非骨架基團(如-F、-H、-OC?H?等)來延緩鈣鈦礦結晶并鈍化缺陷的新策略。基于給體-受體相互作用強度對電荷轉移特性的影響,理論與實驗結果表明,與給電子基團相比,吸電子-F原子誘導局部不對稱電子分布,在受體單元形成負性Lewis堿中心、給體單元形成正性π-酸性中心、側鏈形成氫鍵中心,分別與PbI?、游離I?離子和有機陽離子(甲脒,FA?)進行離散相互作用。
因此,氟功能化COFs實現了微空間尺度上的全組分離域結晶與缺陷鈍化,將倒置結構鈣鈦礦電池效率提升至26.02%,并在75°C老化1000小時、10%相對濕度下2000小時以及連續光照1100小時后表現出顯著提升的穩定性。
研究亮點:
首次提出通過調控COF非骨架基團實現“全組分離域結晶”策略,-F基團誘導的局部電荷不對稱分布可同時與PbI?(配位)、FA?(氫鍵)和I?(陰離子-π)相互作用,顯著延緩結晶過程并提升薄膜質量。
氟功能化COF實現多活性位點協同鈍化,有效降低缺陷態密度,提升載流子壽命,最終實現倒置PSC效率達26.02%(采用C60/BCP傳輸層)。
器件表現出卓越的環境穩定性:在10%濕度下2000小時、75°C高溫下1000小時及連續光照1100小時后,效率保持率>90%,同時顯著抑制鉛泄漏,環保性大幅提升。
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C. Zhang, J. Duan, R. Luan, et al. “ Custom-Tailored Covalent Organic Frameworks Enable Micro-Spatial All-Components-Delocalized Crystallization for Perovskite Photovoltaics.” Advanced Energy Materials (2025): e05867.
https://doi.org/10.1002/aenm.202505867
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