Nature Communications：太陽能驅動的大氣中CO2與氨直接偶聯合成尿素

人工碳循環通過將空氣或煙道氣中的CO2轉化為高附加值碳基產物，在當前“雙碳”戰略背景下具有重要的科學意義和應用潛力。該過程不僅包括CO2的光、電、熱催化轉化，還涵蓋前端的CO2捕集、再生與純化，以及后續產物的分離和提純。其中，CO2捕集與純化環節通常占據整個人工碳循環過程總能耗的60%~70%，其高能耗使得CO2轉化所帶來的附加值難以抵消能量損失，從而限制了人工碳循環技術的實際應用。

相比之下，直接利用空氣中的CO2進行轉化可有效規避高耗能的捕集與純化過程，但在實際實現中面臨巨大挑戰。一方面，空氣中CO2濃度僅約400 ppm，且與約20%的O2共存，而氧還原反應在熱力學上更具優勢，顯著抑制了CO2的還原過程；另一方面，CO2催化還原往往生成氣相產物，當以極低濃度空氣CO2為原料時，產物的分離與濃縮同樣面臨較大難度。

針對上述問題，我們構建了一類新型空氣CO2直接光催化轉化體系。該體系采用兩種金屬有機框架復合的光催化劑，構筑了漂浮式光催化反應平臺，實現了CO2與O2的空間“分區還原”，并在催化位點上實現了對低濃度CO2的“雙重富集”。該體系能夠在空氣條件下將CO2直接光催化還原為CO，反應速率達到272.1 μmol·g-1·h-1，CO2轉化率高達98%。進一步地，通過將空氣CO2還原與水相氨氧化過程耦合，可將生成的CO進一步轉化為水相尿素產物，從而促進產物的分離與提純。在真實自然環境條件下（太陽光照射與開放環境中），該體系同樣展現出優異的性能，尿素生成速率可達32.4 μmol·g-1·h-1，并成功獲得高純的尿素粉末樣品，充分驗證了該體系在真實環境下的可行性與穩定性。

本研究通過構筑MOF異質結構與漂浮式光催化反應平臺，實現了對空氣中超低濃度CO2的直接光催化轉化與資源化利用，突破了長期以來空氣CO2直接轉化中受限于低濃度和氧競爭反應的瓶頸。氧增強效應的發現不僅為理解多相光催化反應中氧–碳競爭關系提供了新的視角，也為設計高效、低能耗的人工碳循環體系提供了可行路徑。進一步將CO2還原與氨氧化耦合實現尿素合成，展示了空氣碳氮資源協同轉化的可行性，為未來構建自驅動、可持續的多介質污染治理與資源化平臺提供了新思路。

Angew. Chem. Int. Ed.,2025, 64, e202505630的鏈接為：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202505630

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