等變圖神經網絡：高效晶體缺陷顯性模型

點缺陷研究對于揭示結構-性質內在機理、優化材料性能以及開發新型功能材料至關重要。傳統上，點缺陷設計主要依賴第一性原理方法，如密度泛函理論（DFT）；然而，DFT 計算需要反復迭代求解 Kohn-Sham方程，計算成本高、效率低，難以推廣至復雜或大規模缺陷體系。近年來，機器學習，尤其是圖神經網絡（GNN），為材料設計提供了新的機遇。但現有GNN并未針對缺陷場景進行優化，難以充分捕捉缺陷引發的復雜相互作用及局部幾何畸變。

圖1DFT、機器學習勢能與DefiNet在缺陷結構弛豫中的原理比較。DefiNet具有兩大核心優勢：一是采用顯式缺陷表示提高模型準確性；二是不同于機器學習勢能模型需通過迭代預測能量、受力和應力以逐步更新原子位置，DefiNet可直接將未弛豫結構映射至接近DFT精度的穩定構型，實現單步弛豫

針對這一問題，暨南大學楊梓鐸博士與新加坡國立大學諾獎研究團隊聯合提出了一種專門用于缺陷結構預測的圖神經網絡模型（DefiNet）。DefiNet首先將晶體缺陷結構轉換為GNN可處理的圖結構，其中節點代表原子，邊代表鍵。然后，DefiNet給每個節點貼上“身份標簽”，以區分母體原子、取代原子、空位和間隙原子等不同類型的原子環境。接著，通過專門設計的缺陷感知消息傳遞機制，對不同類型的相互作用（如空位-取代原子、取代原子-取代原子、空位-母體原子等）進行顯式建模，從而更加精確地描述缺陷誘導的復雜相互作用。最后，DefiNet采用專門設計的原子坐標更新機制，對原子位置進行逐步優化，使得預測結果更接近真實的穩定結構。

DefiNet的優點包括四個方面：

• 第一，不同于傳統GNN，DefiNet在圖結構中通過節點標簽顯式標注缺陷類型（如母體原子、替代原子、空位、間隙原子），并結合缺陷感知消息傳遞機制，更加高效地捕捉缺陷-缺陷和缺陷-母體之間的復雜相互作用；
• 第二，DefiNet可直接將未弛豫結構映射到接近DFT精度的穩定結構，完全省去迭代優化過程，實現單步弛豫；
• 第三，模型采用等變圖神經網絡架構，保證輸入結構的旋轉、平移變換在預測中得到一致反映，從而提高幾何預測精度并增強模型的物理合理性；
• 第四，DefiNet在處理缺陷類型復雜、體系規模較大的晶體結構時，仍能保持高效與準確。即使未見過特定缺陷類型（如線缺陷），模型也能表現出較強的泛化能力。

圖2DefiNet的具體設計細節

實驗結果表明，DefiNet以更低的計算成本，實現了顯著優于此前結構優化專用模型DeepRelax以及其他機器學習勢能模型的性能。同時，結果也驗證了在模型中引入缺陷專用處理機制，能夠大幅提升圖神經網絡在缺陷建模任務中的表現。在單塊GPU上，DefiNet的平均推理時間僅為0.017秒/結構，卻能給出逼近DFT精度的優化結果。將DefiNet預測的結構用作DFT弛豫的初始構型，大多數樣本只需3個離子步即可收斂到DFT基態。進一步地，將預測結果與掃描透射電子顯微鏡（STEM）圖像比對發現，即使DefiNet從未見過線缺陷樣本，也能準確還原與實驗高度吻合的線缺陷結構，驗證了模型在點缺陷之外的良好可擴展性和外推能力。

圖3DefiNet加速DFT計算。采用DefiNet預測結構作為DFT計算初始構型，多數體系僅需3個離子步即可收斂，且收斂速度與體系復雜度和規模無關。這一優勢是傳統迭代方法（如DFT或基于機器學習勢能的模型）難以實現的

圖4DefiNet預測結構與STEM實驗圖像對比，驗證模型的外推能力

本研究的開展有望加速晶體缺陷的精準調控與智能化設計，并為能源、光電、催化等領域的缺陷高效設計提供新思路。相關論文近期發布于npj Computational Materials11:229 (2025)。

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41524-025-01728-w