同濟大學/喀什大學馬杰團隊JCP：顆粒電極電增強吸附有機污染物中“短板效應”研究

第一作者：王昕宇

通訊作者：馬杰、于飛

通訊單位：同濟大學、喀什大學

論文DOI：10.1016/j.jclepro.2025.147012

研究背景

隨著制藥、石化等工業的快速發展，高鹽有機廢水排放量逐年增加，這類廢水通常含有抗生素、酚類等有害有機物，鹽分濃度約1.5 wt%以上，給傳統水處理技術帶來嚴峻挑戰。現有生物處理法需長時間馴化菌種，且高鹽環境會抑制微生物活性；膜蒸餾等技術雖可實現鹽分回收，但有機物易導致膜污染，影響運行效率。因此，發展一種能夠抵抗高鹽度的有機物分離技術成為當前研究的重要方向。電增強吸附技術因其操作靈活、能耗較低而受到關注，但在高鹽條件下，無機離子與有機物之間的競爭吸附嚴重制約其效果，陽極腐蝕與離子干擾等問題也限制了該技術的實際應用。為此，本研究提出一種基于“短板效應”的單陰極電增強吸附策略，旨在通過電極結構創新，實現高鹽環境下有機污染物的高效去除與吸附劑的原位再生。

內容簡介

本研究構建了一種三維孤立單陰極顆粒電極系統，以磺胺甲惡唑（SMZ）為目標污染物，系統探究了在高鹽條件下電增強吸附的性能與機制。通過對比物理吸附、傳統雙電極電吸附、孤立單陽極及孤立單陰極四種操作模式，孤立單陰極系統在鹽度低于1.5 wt%時可實現約95%的SMZ去除率，且平衡吸附容量達18.43 mg/g，能耗僅為0.01 kWh/m3，較傳統電吸附降低約40倍。該系統的優勢源于其巧妙利用“短板效應”，即通過空置陽極限制無機離子的吸附，形成不對稱電場，促進SMZ在陰極表面的富集。高鹽環境下的鹽析效應進一步增強了有機物向孔道的分配。此外，系統通過陰極氧還原反應原位生成過氧化氫及其衍生活性氧物種，實現了吸附劑的電化學再生，延長材料的使用壽命。

圖文導讀

圖1展示了本研究構建的四種吸附模式結構及其性能對比。通過對比物理吸附、傳統雙電極電吸附、孤立單陽極與孤立單陰極四種模式，研究發現孤立單陰極系統在鹽度低于1.5 wt%時對磺胺甲惡唑的去除率可達95%以上，且能耗僅為0.01 kWh/m3。該圖還顯示，隨著鹽度升高，系統的脫鹽能力被有意抑制，進一步印證了“短板效應”在緩解離子競爭中的作用。同時，系統在不同pH條件下仍能保持穩定的吸附性能，說明其具備較寬的適用性。

圖1所示。(a)隔離式單陰極反應器和不同吸附模式的結構示意圖(每種過濾模式均施加1 V電壓，進料溶液含100 mg/L SMX和高NaCl濃度（0.5%、1%、1.5%、2%、2.5%）。在每種模式上面的原理圖中，橙色和綠色層分別代表供電陰極和陽極，藍色箭頭表示流動方向)；(b)不同模式下SMX的去除率；(c)模式一、模式二、模式三、模式四的脫鹽能力比較(d) SMX吸附過程中pH值的變化；(e)不同吸附方式下的能量消耗。

圖2系統探究了不同操作條件與環境因素對吸附動力學的影響。隨著SMZ初始濃度升高，吸附容量與速率均顯著提升，這與傳統吸附行為相反，體現了電增強過程的質量傳遞優勢。流速在25 mL/min時達到最佳吸附效果，過高或過低均不利于污染物的充分接觸。電壓在0.5 V時吸附性能最優，超過1 V后吸附速率大幅提升，說明系統兼具吸附與氧化功能。

圖2所示。(a)初始污染物濃度，(b)進水流速，(c)初始pH， (d)電壓，(e)共存陰離子，(f)水中常見共存有機化合物對隔離電極體系中SMZ電吸附動力學的影響。

圖3深入揭示了系統中活性氧物種的生成與SMZ的降解機制。陰極通過氧還原反應原位生成H2O2，進一步轉化為超氧自由基與單線態氧等活性物種，推動SMZ的降解。淬滅實驗與電子順磁共振譜證實了這些物種的存在及其在降解中的作用。質譜分析鑒定出13種中間產物，并提出兩條主要降解路徑：一條以異惡唑環開環為起點，另一條則涉及苯環的開環反應。

圖3所示。(a)不同模式下H2O2的原位生成和轉化曲線；(b)萃滅實驗（EPR譜）；(c) SMZ在單陰極體系中可能的降解途徑。

經過脈沖電場再生的活性炭在8個循環內仍保持50%以上的吸附效率，顯著優于無再生模式（圖4）。氮氣吸附-脫附曲線顯示，再生后活性炭的比表面積有所恢復，但隨循環次數增加，微孔結構逐漸向中孔轉變，導致吸附性能最終下降。掃描電鏡觀察也表明，長期電化學再生會引起碳基質局部破碎，提示未來需在材料結構穩定性方面進一步優化。

圖4. (a)在三種模式下連續10次循環操作后的SMZ去除能力。（b-c）原GAC、污染GAC和再生GAC的氮氣吸附和解吸曲線及孔徑分布。

總結與展望

本研究表明，孤立單陰極電增強吸附系統能有效緩解高鹽廢水中有機物去除的鹽分干擾問題，通過結構設計優化與“短板效應”的工程化利用，在低能耗下實現SMZ的高效吸附與電極原位再生。系統兼具吸附與輕度氧化的雙重功能，為高鹽有機廢水的資源化處理提供了新思路。然而，在實際廢水復雜組分中，共存有機物如腐殖酸的競爭吸附仍可能影響系統性能，未來需通過活性炭表面功能化改性提升其選擇性與抗干擾能力。此外，長期運行中活性炭的結構退化問題也提示我們，需進一步開展碳基質增強與納米復合電極材料的設計研究，以提升材料的循環穩定性。后續工作應聚焦中試驗證與技術經濟性分析，推動該技術向制藥、水產養殖等高鹽廢水處理的實際應用邁進。

文獻鏈接

https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2025.147012

第一作者信息

王昕宇，同濟大學環境科學與工程學院環境工程專業2022級博士研究生，導師為馬杰教授，主要開展離子分離應用背景下的顆粒電極制備及工作模式研究。相關研究成果發表于Journal of Cleaner Production,Desalination, ScienceoftheTodalEnvironment, JournalofEnvironmentalChemicalEngineering等期刊。本科畢業于沈陽建筑大學給排水科學與工程專業，碩士畢業于東北大學環境工程專業。曾獲沈陽市優秀畢業生等榮譽稱號。

通訊作者信息

馬杰，同濟大學環境科學與工程學院教授，博士生導師，中組部第十一批上海援疆干部，長期致力于電容去離子分離技術和應用研究，新疆天山創新團隊負責人，主持5項國家自然科學基金，在Nat. Water, Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Adv. Funct. Mater., Nano Let., Research, Water. Res., Environ. Sci. Technol.等期刊以第一/通訊作者發表SCI論文250余篇，ESI高被引/熱點論文31篇/次，論文總他引15000次（WOS），主編《環境材料概論》，參編英文專著3部，授權中國發明專利20項。擔任Sci. Rep.、Chinese Chem. Lett.、Sustainable Horizons、物理化學學報等期刊編委，新疆地震學會副理長，新疆碳納米材料制備與應用重點實驗室主任，新疆工程材料與結構重點實驗室學術委員會副主任，，新疆節能減排專家委員會學術委員會副主任，中國化學會高級會員、中國有色金屬學會環境保護學術委員會委員等，入選 “上海市東方英才計劃拔尖項目”，“新疆杰出青年基金”，“上海市人才發展基金”、同濟大學“中青年科技領軍人才”和“百人計劃”等，獲上海市自然科學二等獎（1/5），河南省自然科學獎三等獎、中國化工學會基礎研究成果獎二等獎等，擔任中國環境科學學會年會《環境修復材料》分會主席，中國材料大會《環境分離凈化材料與技術》分會主席，中國新材料產業發展大會《環境分離凈化材料》分會主席，入選 “高被引科學家”，“中國高被引學者”和“全球前2%頂尖科學家榜單”。

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