范德瓦爾斯磁性半導體能夠同時調控電荷與自旋自由度,對于研究低維磁性以及開發高性能二維自旋電子學器件具有重要意義。其中,以CrGeTe3、Mn3Si2Te6等為代表的三元過渡金屬硫屬化物近年來受到廣泛關注。此類材料不僅在二維極限下展現出本征磁性,還表現出各向異性正或負大磁電阻、角度依賴龐磁阻等一系列新奇物性。目前已報道的三元過渡金屬硫屬化物中過渡金屬八面體都圍繞非金屬二聚八面體在層內形成蜂窩結構,但過渡金屬八面體和非金屬二聚八面體很可能存在其它排布方式,調控這兩類八面體的排布有望發現具有新結構類型的三元過渡金屬硫屬化物。
最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心博士生了可、尹博、潘月等在王剛研究員、吳泉生特聘研究員和美國田納西大學陳龍博士指導下,聯合上海交通大學馬杰教授、中國科學院物理研究所蘇東研究員、中國科學院高能物理研究所王嘉鷗研究員、香港科技大學劉軍偉副教授和北京科技大學郭中楠副教授等,設計并生長出過渡金屬八面體和非金屬二聚八面體在層內呈zig-zag排布的范德瓦爾斯反鐵磁半導體:三元過渡金屬硫屬化物MnSi2Te4,結合電磁輸運、中子衍射和第一性原理計算,對其晶體結構、磁結構和電磁輸運行為進行了深入研究。
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圖1 MnSi2Te4的晶體結構與物性
X射線單晶衍射和高分辨球差電鏡揭示MnSi2Te4(空間群 P-1)中的Mn八面體和Si二聚八面體分別共邊連接形成zig-zag鏈并交替排布形成異質結,這些異質結形成的層狀基元通過AA堆疊構成三維結構,層間通過范德瓦爾斯力結合。磁性和中子衍射測量證實該材料在18.6 K以下呈G型共線反鐵磁態,易磁化軸基本沿b軸方向。通過電學輸運表征發現MnSi2Te4,呈典型半導體行為,具有面內各向異性的熱激活能,在外加磁場下表現出顯著的各向異性負磁電阻(在100 K,9 T下可達-45%),該溫度遠高于CeCuAs2、CrGeTe3等其它大負磁電阻材料。結合第一性原理計算,分析發現大負磁電阻主要來源于外磁場誘導的能帶自旋劈裂。MnSi2Te4不僅為調控八面體排布、設計新型三元過渡金屬硫屬化物提供新思路,而且在低維磁性研究、磁傳感器開發和下一代自旋電子學器件設計等領域具有重要前景。
該研究成果近期以“MnSi2Te4: A van der Waals Antiferromagnetic Semiconductor with Large Negative Magnetoresistance”為題發表于《Journal of the American Chemical Society》。相關研究得到了國家自然科學基金青年科學基金項目(A類)、國家重點研發計劃項目和中國科學院等的支持,并獲得了陳小龍院士等的大力幫助。研究過程中使用了綜合極端條件實驗裝置(SECUF)、美國高通量同位素反應堆(HFIR)、北京同步輻射裝置(BSRF)和上海同步輻射光源(SSRF)等大科學設施。
編輯:晨曙
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