原子世界的“動態(tài)相機(jī)”：非彈性中子散射飛行時間譜儀

在物質(zhì)科學(xué)研究中，我們常常聚焦于其靜態(tài)結(jié)構(gòu)——原子如何排列，晶體有何對稱性。然而，很多情況下，直接決定材料中力、熱、光、電、磁等宏觀物性的往往是其微觀層面的動態(tài)(激發(fā)態(tài))行為。無論在室溫還是極低溫度下，這些激發(fā)態(tài)(通常是量子體系的集體激發(fā)態(tài)，簡稱元激發(fā))也廣泛存在并發(fā)揮著重要作用。原子如何在平衡位置附近振動從而產(chǎn)生聲子，磁矩如何集體舞動而產(chǎn)生自旋波，以及這些微觀自由度在動態(tài)層面上如何相互耦合，最終導(dǎo)致了超導(dǎo)、超流、量子自旋液體、多鐵性等宏觀量子現(xiàn)象的涌現(xiàn)？要直接“看見”這些動態(tài)過程，需要一種特殊的探針：它既能感知原子尺度的空間變化，又能分辨毫電子伏特(meV)級的能量交換；既能穿透材料體相，又能對原子和磁性信號敏感。中子正是開啟這類復(fù)雜物理現(xiàn)象大門奧秘的一把近乎完美的鑰匙。

中子作為電中性粒子，具有獨(dú)特的優(yōu)勢：穿透力強(qiáng)，可進(jìn)入物質(zhì)內(nèi)部測量體相性質(zhì)，而不受表面影響；與原子核相互作用，使其對氫、鋰等輕元素極為敏感，且能清晰區(qū)分相鄰元素與同位素；具有自旋磁矩，對具有未滿殼層而具有原子磁矩的3

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圖1 (a)聲子與自旋波的色散關(guān)系示意圖。插圖為聲子與自旋波的示意圖，基于不同能量窗口和色散模式，色散曲線分為聲學(xué)支與光學(xué)支；飛行時間模式非彈性中子散射譜儀的(b)結(jié)構(gòu)示意圖和(c)工作原理示意圖

作為研究物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)和自旋元激發(fā)動力學(xué)的重要工具，非彈性中子散射譜儀這臺原子世界的“動態(tài)相機(jī)”在諸多前沿領(lǐng)域發(fā)揮著不可替代的作用：例如在高溫超導(dǎo)機(jī)理探索方面，中子散 射可以為理解電子配對機(jī)制提供重要的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。在銅基、鐵基超導(dǎo)體中，非彈性中子散射直接觀測到了奇異的“自旋共振模”[1]。這種只在超導(dǎo)態(tài)下出現(xiàn)、能量與超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度成正比的集體磁激發(fā)，被認(rèn)為是磁性相互作用參與超導(dǎo)配對的標(biāo)志，為理解高溫超導(dǎo)電子配對機(jī)制提供了關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)線索。量子自旋液體是一種即使接近絕對零度也不會磁有序的奇特量子態(tài)，可以被用于拓?fù)淞孔佑嬎愕任磥砜萍迹捎谄渑c平庸的順磁態(tài)看起來非常接近(實(shí)驗(yàn)表現(xiàn)皆為無序)，在研究上存在很大困難。非彈性中子散射通過揭示其自旋激發(fā)寬連續(xù)譜或分?jǐn)?shù)化的量子激發(fā)等特征，為驗(yàn)證這一前沿物態(tài)提供了核心證據(jù)[2]。在熱電材料研究中，非彈性中子散射可以直接測量聲子色散關(guān)系，從而在微觀層面揭示超低熱導(dǎo)率的物理起源，為應(yīng)用材料設(shè)計指明了方向[3]。

實(shí)現(xiàn)晶格和自旋激發(fā)測量的核心工具是非彈性中子散射譜儀，其發(fā)展歷程是一部追求更高效率、更高分辨率與更強(qiáng)適應(yīng)性的歷史。1955年，Brockhouse發(fā)明了三軸中子散射譜儀，開辟了非彈性中子散射的領(lǐng)域，并因此獲得1994年諾貝爾物理學(xué)獎。這類譜儀原理非常簡潔，利用布拉格反射從連續(xù)中子束中篩選出特定能量的入射和出射中子。單色器和分析器來分別選定單一的中子入射或出射動量和能量，最終可以計算出散射過程改變的能量和動量。三軸譜儀具有很強(qiáng)的靈活性，非常適合對倒空間(動量空間)中特定方向進(jìn)行高精度掃描和追蹤，例如研究某個方向聲子色散關(guān)系，以及其隨溫度或磁場變化的演化行為。三軸譜儀的靈活結(jié)構(gòu)使其特別適合建設(shè)在研究型反應(yīng)堆等穩(wěn)態(tài)連續(xù)中子源上，在非彈性中子散射中占有重要地位，在很長的歷史時期內(nèi)都是非彈性中子散射的主要甚至是唯一的工具。目前在我國幾個主要的研究型反應(yīng)堆上，包括北京的CARR堆和綿陽的CMRR研究堆，都建設(shè)了多臺三軸中子譜儀，覆蓋了從熱中子到冷中子的入射中子能量區(qū)間[4，5]。然而，三軸中子譜儀也有局限性，其工作模式如同“逐點(diǎn)掃描”，要獲得整個四維空間完整的動量—能量色散關(guān)系，需要耗費(fèi)大量時間，工作效率非常低。而實(shí)驗(yàn)過程中，經(jīng)過樣品的中子散射是同時發(fā)生在所有動量—能量空間的，逐點(diǎn)測量相當(dāng)于浪費(fèi)了絕大部分中子。

隨著脈沖式中子源(散裂中子源)的發(fā)展，中子飛行時間譜儀應(yīng)運(yùn)而生，為實(shí)現(xiàn)非彈性散射提供了另外一種方案。其原理基于中子作為非相對論粒子，其運(yùn)動速度與動量和能量一一對應(yīng)的這個事實(shí)(熱中子速度典型值一般不超過10 km/s)。利用脈沖中子和飛行時間法：固定飛行距離，通過測量中子到達(dá)探測器的時間來確定其速度與能量。特別是直接幾何飛行時間譜儀，它使用斬波器篩選出單能中子，中子能量通過斬波器的相位唯一地確定。中子從樣品散射之后，動量和能量會發(fā)生變化，從而速度的大小和方向也會發(fā)生變化。因此，不同能量的被散射中子到達(dá)探測器的時間也會不同。通過記錄下中子到達(dá)不同探測器的時間和探測器的位置，可以計算出中子的能量改變和動量改變。從而最終得到對應(yīng)的動量—能量(Q—E)四維空間的數(shù)據(jù)。而這些事件的描述是在實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)系中進(jìn)行的，它可以進(jìn)一步轉(zhuǎn)換到以晶體布里淵區(qū)的坐標(biāo)系[

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圖2 (a)中山大學(xué)與中國散裂中子源聯(lián)合建設(shè)的高能非彈譜儀結(jié)構(gòu)模型示意圖；(b)譜儀現(xiàn)場照片

依托2018年建成出束的我國首臺、世界第四臺脈沖散裂中子源——中國散裂中子源(CSNS)，中山大學(xué)和中國散裂中子源聯(lián)合自主設(shè)計建造了國內(nèi)首臺飛行時間模式的非彈性中子散射譜儀，全稱是“高能直接幾何非彈性中子散射飛行時間譜儀”，簡稱“高能非彈譜儀”(圖2)[6，7]。高能非彈譜儀從2019年開始建設(shè)，2023年初出束，2025年11月通過驗(yàn)收，標(biāo)志著國內(nèi)首臺飛行時間模式的非彈性中子散射譜儀正式建成并投入使用。該譜儀有著先進(jìn)的物理設(shè)計指標(biāo)，入射中子設(shè)計能量范圍為10—1500 meV，能量分辨率達(dá)到入射能量的3%—5%；探測器設(shè)計水平角度覆蓋范圍達(dá)到水平-30°—130°(目前一期建設(shè)了-30°—60°)，豎直方向覆蓋角度范圍：-30°—30°。該譜儀的成功建設(shè)填補(bǔ)了國內(nèi)空白，標(biāo)志著我國在晶格與自旋動力學(xué)表征領(lǐng)域擁有了國際先進(jìn)水平的研究平臺。通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證(圖3)，證實(shí)了其在單位功率的束流通量、特定能量區(qū)間信噪比等部分指標(biāo)方面處于國際領(lǐng)先水平，并且具有鮮明特色：

(1)寬入射能覆蓋與大探測角度保證了大的動量—能量轉(zhuǎn)移范圍：入射中子能量覆蓋10—1500 meV，既能探測高能激發(fā)，也能兼顧低能激發(fā)。由于其較大的探測器水平覆蓋范圍，能同時高效地測量聲子和自旋波激發(fā)。

(2)單束模式與多束模式并存兼顧了準(zhǔn)確性與實(shí)驗(yàn)效率：傳統(tǒng)飛行時間譜儀只能從一個中子脈沖中篩選一個能量進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，雖然能夠保證物理結(jié)果的正確性和簡潔，但絕大部分中子都被過濾浪費(fèi)掉了。與此同時，利用多束重復(fù)模式(RRM)可以從一個中子脈沖中取出多個不同入射能量的單色束(最多可達(dá)10束左右)，不同初始能量的中子分別入射到樣品上進(jìn)行散射實(shí)驗(yàn)，進(jìn)一步提升了實(shí)驗(yàn)效率。單色能量和多束能量這兩種模式可以自由切換，在準(zhǔn)確性和實(shí)驗(yàn)效率之間取得最優(yōu)平衡。

(3)樣品環(huán)境多樣：這臺譜儀配備了1.5—800 K變溫樣品環(huán)境、7 T超導(dǎo)磁體，此外還在發(fā)展力—熱—磁原位多場加載裝置，將為我國在高溫超導(dǎo)、量子磁性、磁電與多鐵性材料、新能源材料等前沿領(lǐng)域的原創(chuàng)性研究提供強(qiáng)大的實(shí)驗(yàn)支撐。

圖3 (a)高能非彈譜儀實(shí)驗(yàn)測得的Si單晶的聲子譜；(b)理論計算模擬Si標(biāo)樣的聲子譜(感謝中國散裂中子源羅偉提供實(shí)驗(yàn)及理論模擬圖片)

從Brockhouse時代的三軸譜儀，到今天基于散裂中子源的先進(jìn)飛行時間譜儀，非彈性中子散射技術(shù)發(fā)展進(jìn)化，為我們窺探物質(zhì)微觀動力學(xué)世界打開了越來越清晰的窗口。基于中國散裂中子源的高能非彈譜儀的建成，不僅是中子散射裝置技術(shù)的突破，更是為物理、化學(xué)、材料、能源等多學(xué)科研究提供了一個重要的平臺。它正張開雙臂，迎接國內(nèi)外科學(xué)家前來探索未知，共同解讀物質(zhì)動態(tài)行為的奧秘，為未來科學(xué)研究和材料設(shè)計突破注入強(qiáng)勁動力。

參考文獻(xiàn)

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來源：中國物理學(xué)會期刊網(wǎng)

編輯：測不準(zhǔn)的小陽

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