湖北工業大學皮科武&吳攀JHM：光熱-光催化一體化界面蒸發：實現垃圾滲濾液原位凈化與氮肥回用的新策略

成果簡介

湖北工業大學皮科武教授、吳攀副教授團隊在Journal of Hazardous Materials期刊上發表了題為“An integrated photothermal–photocatalytic strategy for in situ treatment and water reuse of landfill leachate”的研究論文。研究構建了一種多功能蒸發器 NTC-SA/MS，將界面光熱蒸發、水相高級氧化與污染物原位降解深度耦合，在完全依賴太陽能的條件下，實現了垃圾滲濾液的高效凈化、水資源回收與氮素富集。該系統不僅顯著提升了水回收效率，還有效抑制了揮發性有機污染物在蒸發過程中的二次遷移風險。收集的餾出液水質穩定，可直接或經適度稀釋后用于農作物灌溉，兼具安全性與潛在肥效。該研究為垃圾填埋場滲濾液的原位治理、資源化利用與長期低碳運維提供一條綠色、低成本、可擴展的技術新路徑。

引言

垃圾滲濾液（landfill leachate, LFL）成分復雜，通常富含難降解有機物、氮磷營養鹽及高鹽離子，其集中處理成本高、能耗大，且存在二次污染風險。如何在填埋場現場實現LFL的低能耗、低運維、兼顧資源回收的原位處理，仍是工程實踐中的關鍵挑戰。本研究提出一種光熱–光催化協同界面蒸發策略（圖 1），通過在同一界面內耦合太陽能驅動蒸發、活性氧原位生成與污染物同步降解，實現滲濾液的連續凈化與水資源回收。所構建的 NTC-SA/MS 多功能蒸發器，在 1 kW·m?2 光照條件下，蒸發速率達到 2.25 kg·m?2·h?1；在過硫酸鹽（PMS）協同作用下，模擬污染物苯酚去除率可提升至 90% 以上。應用于實際滲濾液處理時，COD 由 4266 mg·L?1 降至 53 mg·L?1，磷酸鹽完全去除，而富集于餾出液中的氨氮則表現出明顯的農業利用潛力。技術經濟分析進一步表明，該體系的處理成本僅為 10.33 美元·噸?1，顯著低于傳統處理工藝。

圖1. NTC-SA/MS蒸發器處理垃圾滲濾液及其蒸餾液用于農作物灌溉的示意圖

NTC-SA/MS 蒸發器的制備對于垃圾滲濾液的處理至關重要。如圖 2a 所示，NTC復合材料經簡便可控的沉積法均勻負載在三聚氰胺海綿表面，顯著提升其光熱與光催化活性。掃描電鏡圖（圖 2b、c）顯示，復合后海綿表面被交聯層均勻包覆并部分填充，形成致密接觸界面，有利于水輸運。紫外–可見–近紅外吸收譜（圖 2d）表明，NTC-SA/MS 在 250–2500 nm 范圍內的總吸收率達 93.7 %，遠高于原始海綿，展現出優異的寬譜光吸收性能。傅里葉變換紅外光譜（圖 2e）與 XPS（圖 2f）進一步證實了 NiO、TiO? 和 CNT 在海綿骨架上的成功固載。復合材料中出現的 Ti–O/Ni–O 低頻振動特征峰以及表面富集的多種含氧、含氮官能團，為增強光吸收性能、改善親水性并促進載流子遷移提供了堅實的結構基礎。綜上所述，NTC-SA/MS 兼具良好的結構穩定性與強光響應特性，為實現高效光熱蒸發與光催化協同降解奠定了可靠基礎。

圖2.材料合成與表征。(a) NTC-SA/MS制備流程示意圖；(b) 三聚氰胺海綿在不同放大倍數下的掃描電鏡圖像（i和ii）；(c) NTC-SA/MS蒸發器在不同放大倍數下的掃描電鏡圖像（I和II）；(d) 三聚氰胺海綿與NTC-SA/MS的紫外-可見-近紅外吸收光譜；(e) 三聚氰胺海綿與NTC-SA/MS的傅里葉變換紅外光譜；(f) NTC-SA/MS的X射線光電子能譜全譜。

為系統評估 NTC-SA/MS 蒸發器的綜合性能，開展了模擬太陽光照條件下的對比實驗。在 1 kW·m?2 光照強度下，NTC-SA/MS 的穩態蒸發速率可達 2.25 kg·m?2·h?1（圖 3a）。進一步分析表明，Ni/Ti 摩爾比例的變化對整體蒸發速率影響較小，而碳納米管含量在光熱轉化與熱響應過程中起主導作用。與純水（0.25 kg·m?2·h?1）和原始三聚氰胺海綿（0.65 kg·m?2·h?1）相比，NTC-SA/MS 的蒸發速率顯著提升至 2.25 kg·m?2·h?1（圖 3b）。紅外熱成像表明，在光照條件下，NTC-SA/MS 表面溫度可迅速升高并穩定在約 41.5 °C（圖 3c、d），反映出其高效的光熱轉換能力。在連續 8 h 的蒸發測試中，NTC-SA/MS 始終保持穩定的蒸發速率（圖 3e）。以 10 mg·L?1 苯酚溶液作為研究對象，考察不同 PMS 濃度和光照條件下 NTC-SA/MS 的光熱–催化協同降解性能。結果表明，隨著 PMS 濃度由 0 提高至 2 mmol·L?1，苯酚去除率由約 70 % 顯著提升至 99 %（圖 3f），表明PMS的引入有效強化了體系的氧化降解能力。當光照強度由 0.5 提升至 2.5 倍太陽光強時，苯酚降解率達85 %（圖 3g），主要是由于高光強條件下水分蒸發與氣相傳質過程加快，導致部分未完全降解的有機物更易進入氣相。當初始苯酚濃度< 10 mg·L?1 時，餾出液中苯酚殘留濃度始終低于 1 mg·L?1（圖 3h），表明該體系在光熱蒸發與催化氧化協同作用下，能夠實現對揮發性有機污染物的高效去除。

圖3. 材料蒸發性能測試。(a) 實驗裝置示意圖；(b) 純水、MS和NTC-SA/MS在1 kW m-2光強下的蒸發速率；(c)1 kW m-2光照強度下純水蒸發過程中NTC-SA/MS與MS蒸發器的表面溫度變化；(d) NTC-SA/MS蒸發1小時后的表面紅外熱成像圖；(e) MS與NTC-SA/MS在1 kW m-2光照強度下連續8小時的蒸發速率；(f) 不同PMS濃度條件下餾出液中苯酚含量變化（初始苯酚濃度：10mg L-1）；(g) 不同光照強度對苯酚去除效果的影響（初始苯酚濃度：10mg L-1，PMS投加量：1 mmol L-1）；(h) 不同初始苯酚濃度對苯酚去除效果的影響（PMS投加量：1 mmol L-1）。

為降低垃圾滲濾液中污染物負荷并進一步提升系統整體處理性能，引入PMS作為預處理氧化劑。滲濾液在 PMS 作用后，其顏色由深褐色逐漸轉變為淺黃色，并伴隨明顯氣泡生成，表明體系中發生了強烈的氧化反應（圖 4a）。在暗反應條件下，COD、NH??-N 和 PO?3? 的去除率分別達到 44.0%、29.6% 和 63.0%；在太陽光照激活后，上述去除率進一步提升至 77.8%、60.5% 和 66.3%（圖 4b–d），充分說明光照可有效促進 PMS 活化并增強活性氧物種的生成。隨后，將經 PMS 處理的滲濾液引入 NTC-SA/MS 蒸發系統（圖 4e），所得餾出液水質顯著改善：COD 去除率高達 98.7%，NH??-N 去除率提升至 87.4%，而 PO?3? 濃度則降至檢測限以下（圖 4f–h）。上述結果表明，NTC-SA/MS 蒸發器能夠在蒸發過程中協同實現有機污染物的原位礦化與無機污染物的高效去除，為垃圾滲濾液的原位處理與水資源回用提供切實可行的技術路徑。

圖4. (a) 光催化實驗示意圖；(b) 添加不同濃度PMS后滲濾液COD變化；(c) 氨氮濃度變化；(d) 磷酸鹽濃度變化；(f) 不同處理條件下滲濾液COD變化曲線；(g) 不同條件下氨氮濃度變化；(h) 不同條件下磷酸鹽濃度變化。

為評估 NTC-SA/MS 蒸發器在真實環境下的運行穩定性與持續凈化能力，開展了戶外太陽能驅動蒸發實驗。以 200 mL 實際垃圾滲濾液為處理對象，在連續 4 d 內幾乎實現完全蒸發（圖 5a），累計收集餾出液 192.5 mL；實驗過程中蒸發器表面未觀察到明顯污垢沉積或結構破壞，表現出良好的耐久性與抗污染能力，單日最大蒸發量可達 61 mL（圖 5b）。與初始棕褐色滲濾液相比，所得餾出液呈無色透明狀態（圖 5c）。ICP 分析結果顯示，K?、Na?、Ca2? 和 Mg2? 的去除率分別達到 98.2%、99.9%、80.0% 和 75.1%（圖 5d），驗證了該體系在實際工況下對無機鹽和溶解性離子的高效脫除能力。水質分析顯示，餾出液中 COD 與 PO?3? 幾乎被完全去除，而殘留 NH??–N 濃度約為 354 mg·L?1，兼具較低污染風險與潛在肥效價值。小麥栽培實驗結果表明，原始滲濾液處理組完全抑制種子萌發，而以蒸出液灌溉的處理組發芽率可達 90%，平均株高為 16.2 cm；將蒸出液稀釋 20 倍再灌溉，其植株生長狀態與去離子水對照組基本一致（圖 5e–g）。上述結果表明，經適當稀釋后，該餾出液可作為灌溉水或富氮液體肥料加以利用，實現水資源回用與營養鹽循環的雙重效益。

圖5. (a) 垃圾滲濾液室外蒸發實驗裝置及為期四天的餾出液收集示意圖；(b) 典型日太陽輻照度、環境溫度與餾出液收集量的時變化記錄；(c) 實驗樣品對比圖：i：原始滲濾液，ii：收集的餾出液；(d) 原始滲濾液與餾出液中金屬離子濃度對比；(e) 不同水源灌溉9天后小麥幼苗的株高；(f) 不同灌溉條件下小麥生長狀況對比圖；(g) 不同水源灌溉下小麥種子的發芽率。

為評估太陽能界面蒸發–高級氧化聯用技術（SIE-AOPs）的工程實用性與經濟可行性，開展了系統的技術經濟分析。將 NTC-SA/MS 體系與三種主流滲濾液處理工藝（PC-SPF-BT、ECO 和 SBBGR-EO）進行對比（圖 6a–d）。結果表明，NTC-SA/MS 的綜合運行成本最低，僅為 10.33 美元·噸?1，顯著優于 ECO（12.81 美元·噸?1）、PC-SPF-BT（45.28 美元·噸?1）和 SBBGR-EO（79.08 美元·噸?1）（圖 6e）。此外，該系統以太陽能為唯一外部能源驅動，裝置結構簡潔、運行過程穩定高效，且無需額外化石能源輸入，整體環境負荷較低（圖 6f）。其在降低運行能耗、減少處理成本及實現水資源回用方面展現出明顯優勢，充分體現了 SIE-AOPs 技術在垃圾填埋場滲濾液原位修復與水資源回收中的應用潛力，為構建高效、低碳、可持續的滲濾液處理體系提供了一種切實可行的解決方案。

圖6.工藝流程圖：(a) SIE-AOPs技術；(b) PC-SPF-BT工藝；(c) ECO工藝；(d) SBBGR-EO工藝；(e) 各技術方案經濟性分析（灰色與紅色數據點分別代表總成本下限與上限）；(f) 不同技術方案綜合對比。

小結

本文提出并驗證了一種光熱–光催化一體化蒸發器，用于垃圾填埋場滲濾液的高效處理與水資源回用。該系統通過將界面光熱蒸發與光催化氧化過程深度耦合，在顯著提升水回收效率的同時，實現了有機污染物的原位降解，有效避免了揮發性有機物在蒸發過程中的二次遷移與污染。技術經濟分析進一步表明，該體系兼具較低的單位處理成本與穩定的凈化性能。整體而言，該光熱–光催化協同蒸發策略為復雜垃圾滲濾液的原位處理與資源化利用提供了一種高效、低碳且具有工程推廣潛力的解決方案。

文章鏈接

Shi, C., Zhang, J., Wu, P., Xia, M., Jiang, Q., Yang, X., Shi, Y., Owens, G., Pi, K., 2025. An integrated photothermal–photocatalytic strategy for in situ treatment and water reuse of landfill leachate. Journal of Hazardous Materials 498, 139914. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2025.139914