成果連連！Nature子刊+1

近日，我校能源材料化學研究院趙東元院士、武利民教授、馬玉柱教授聯合吉林大學朱有亮教授在Nature Communications期刊上發表了題為“Gaussian Curvature Engineering of Self-pressurizing Mesoporous Nanoreactors Boosts Dynamic Equilibrium of Molecule Adsorption-Desorption”的研究成果，為智能納米反應器的設計提供全新范式，更在綠色合成、能源催化及微化工系統等領域展現出廣闊應用潛力。

研究亮點

• 基于納米液滴屈曲策略，設計出一系列從凹面到凸面結構的介孔納米反應器，實現對其高斯曲率的精細調控；

• 在單顆粒水平上調節熱限域自增壓與外部附加壓力，構建分子吸附-脫附動態平衡橋梁，大幅提升催化效率與目標產物選擇性。

依據楊-拉普拉斯理論，彎曲的液-固界面會產生指向曲率中心的附加壓力。這種壓力源自液相表面張力，并通過分子動量傳遞作用于高斯曲面，最終體現為液體分子對納米顆粒表面的定向吸附驅動力。為平衡外部壓力，團隊設計了系列自增壓納米反應器，多孔殼層將熱量高效局域于空腔內部，形成腔內高溫與周圍溶劑低溫的顯著溫差效應。依據安托萬方程計算不同高斯曲面腔體內的飽和蒸汽壓，通過精準設計高斯曲率，在吸附與脫附之間建立起定量的動態平衡橋梁。

圖1 基于高斯曲面效應優化納米反應器結構

在腔體內原位封裝親水性Fe3O4納米顆粒構建多功能光熱納米反應器。不同高斯曲率的納米反應器呈現出差異化光熱效應，究其原因，光折射的單位面積受腔體體積影響——在相對狹小的空間內，光反射路徑更短且強度更高。當結構從凸面過渡到凹面時，內部腔體體積減小，溫度梯度升高。該溫差效應有效提升內部壓力，增強分子向外的動量傳遞，進而加速脫附過程。因此，通過巧妙設計納米反應器的高斯曲率，可動態調和其內部與外部壓力，最終達成對分子吸附-脫附過程的智能調控。

光熱納米反應器在生物質衍生的5-羥甲基糠醛（HMF）向高附加值產品5-甲酰基-2-呋喃甲酸（FFCA）的級聯氧化反應中，獲得了高達97.9%的選擇性，且反應效率相較傳統加熱方式提升了一個數量級。機理研究表明，光熱納米反應器內部加熱所產生的熱對流方向與熱量傳遞方向一致，這種由內向外的渦旋效應有效促進了分子運動速率并擴大了傳質范圍。相比之下，傳統的外部加熱方式僅在納米反應器外圍引發切向流動，傳質效率受限。

圖2 用于生物質轉化的自加壓介孔納米反應器

這項工作設計了一系列從凹面到凸面結構的介孔納米反應器。該研究在單個納米反應器層面構建了熱限域自加壓和外部附加壓力的精確調控。內外壓力在C=7/8時趨于平衡，分子吸附-脫附量也達到相對平衡狀態，表現出最佳的催化性能。這為探索更多功能納米反應器中分子吸附-脫附的強度搭建了一座動態平衡橋梁。

我校馬玉柱教授、武利民教授、吉林大學朱有亮教授為該論文的共同通訊作者，論文以內蒙古大學能源材料化學研究院為第一通訊單位。該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、內蒙古自治區相關基金項目的資助。

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編輯 ：郭佳欣

校對 ：紀欣

責編 ：張書寧

初審 ：武濤 伊如樂

復審 ：李文娟

終審 ：阿茹娜