導(dǎo)讀
近日,廣東工業(yè)大學(xué)邱學(xué)青教授團(tuán)隊(duì)在基于木質(zhì)素碳基催化劑應(yīng)用領(lǐng)域取得新進(jìn)展,提出了一種利用木質(zhì)素定向構(gòu)筑垂直Ru/RuO2“電子橋”界面的新型碳基電催化劑設(shè)計(jì)策略。通過(guò)水熱活化木質(zhì)素,與 Ru3+ 原位配位并經(jīng)高溫碳化,還原構(gòu)筑了嵌入木質(zhì)素衍生分級(jí)多孔碳骨架的 Ru/RuO2 異質(zhì)納米界面,實(shí)現(xiàn)了低輸入、可自驅(qū)動(dòng)的聯(lián)氨–水分解制氫。相關(guān)成果發(fā)表于國(guó)際化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊《Journal of the American Chemical Society》,論文第一作者為2023級(jí)博士研究生劉江淋,通訊作者為輕工化工學(xué)院邱學(xué)青教授和林緒亮教授。
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木質(zhì)素作為自然界儲(chǔ)量最豐富的芳香族高分子,其獨(dú)特的三維交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)與高含碳量(>60%)使其具備成為高性能碳基電催化材料前驅(qū)體的潛力。然而工業(yè)木質(zhì)素分子間的強(qiáng)π-π 堆積導(dǎo)致致密聚集,掩蔽活性位點(diǎn);其寬分子量分布導(dǎo)致表面化學(xué)基團(tuán)的空間異質(zhì)性。此外,受限于過(guò)渡金屬配位動(dòng)力學(xué)特性與絡(luò)合能級(jí)匹配性,難以穩(wěn)定構(gòu)筑金屬-有機(jī)框架配位物結(jié)構(gòu),導(dǎo)致衍生材料活性位點(diǎn)密度低、電子傳輸網(wǎng)絡(luò)不連續(xù)、傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)遲滯,顯著制約了其在電催化體系中的應(yīng)用。如何通過(guò)分子結(jié)構(gòu)調(diào)控與界面工程策略突破上述局限,成為該領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。
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前期工作通過(guò)羧甲基化(
Angew. Chem. Int. Ed.2023, 62, e202306333)、胺化(
ACS Catal.2022, 12, 11573–11585)以及氧化氨解改性(
Adv. Mater.2025, 2501113;
Fundam. Res.2025, doi.org/10.1016/j.fmre.2025.09.020)等調(diào)控木質(zhì)素微結(jié)構(gòu),賦予木質(zhì)素均勻分布且適宜密度的表面官能團(tuán),可與金屬離子精準(zhǔn)配位,從而構(gòu)筑穩(wěn)定的木質(zhì)素-金屬超分子框架復(fù)合物。本研究創(chuàng)新提出了木質(zhì)素定向引導(dǎo)構(gòu)筑Ru/RuO 2 垂直電子橋界面的策略,通過(guò)界面電子橋工程調(diào)控界面電荷分布,構(gòu)建具有協(xié)同效應(yīng)的動(dòng)態(tài)雙活性中心,從根本上提升 Ru 基催化劑的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與電催化性能,實(shí)現(xiàn)高效、低能耗的自供電制氫體系。在僅0.14 V電池電壓下即可達(dá)到100 mA cm -2 的電流密度,并以近100%的法拉第效率穩(wěn)定產(chǎn)生氫氣。該研究為“以廢制氫”提供了可規(guī)模化實(shí)現(xiàn)的新途徑,并彰顯了木質(zhì)素生物質(zhì)在構(gòu)筑高性能界面電催化劑方面的巨大潛力。
論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c15759
來(lái)源:廣東工業(yè)大學(xué)
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