地球環(huán)境所構(gòu)筑新型材料高效滅活生物氣溶膠

生物氣溶膠是病原體空氣傳播的重要媒介，對(duì)人類(lèi)生命健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅。光催化技術(shù)作為一種由光生自由基驅(qū)動(dòng)的綠色消殺技術(shù)，與傳統(tǒng)紫外照射、化學(xué)消毒等技術(shù)相比，具有環(huán)境友好、無(wú)耐藥性風(fēng)險(xiǎn)及可避免產(chǎn)生致癌副產(chǎn)物等優(yōu)勢(shì)，極具應(yīng)用前景。但現(xiàn)有光催化體系需百瓦級(jí)強(qiáng)光照射數(shù)小時(shí)，才能生成足夠有效滅活病原體的自由基，且其對(duì)遺傳物質(zhì)的破壞機(jī)制仍不明確。因此，開(kāi)發(fā)兼具低能耗、快速與高效特性的新材料，并系統(tǒng)揭示其在分子水平上對(duì)病原體遺傳物質(zhì)的滅活機(jī)制，不僅將深化對(duì)環(huán)境催化理論的科學(xué)認(rèn)知，也可推動(dòng)光催化新型材料在室內(nèi)空氣消毒與公共衛(wèi)生防護(hù)領(lǐng)域的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用。

中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境所空氣凈化新技術(shù)團(tuán)隊(duì)（AirPNT）基于在異質(zhì)結(jié)界面對(duì)電子傳輸?shù)木_調(diào)控，構(gòu)筑了一種能穩(wěn)定低價(jià)態(tài)Cu(I)的新型Cu2O/ZIF-8材料（圖1）。新型材料在低至13 W的弱光環(huán)境中，僅需5 μg mL-1的材料投加濃度，即可在15分鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)對(duì)革蘭氏陰性菌和陽(yáng)性菌的廣譜徹底滅活，展現(xiàn)出極具市場(chǎng)競(jìng)爭(zhēng)力的光催化性能。機(jī)制分析發(fā)現(xiàn)，新型材料在異質(zhì)界面處基于費(fèi)米能級(jí)匹配形成的富電子層結(jié)構(gòu)，不僅有效穩(wěn)定了Cu(I)價(jià)態(tài)，還促進(jìn)了光生載流子的空間分離與定向遷移，顯著提升了長(zhǎng)壽命超氧自由基的生成效率，從而有效實(shí)現(xiàn)對(duì)病原體膜結(jié)構(gòu)的破壞，并使其DNA斷鏈（圖2）。轉(zhuǎn)錄組學(xué)分析進(jìn)一步揭示了其不可逆的遺傳物質(zhì)滅活機(jī)制，差異表達(dá)基因涉及膜結(jié)構(gòu)破壞、遺傳物質(zhì)失活、蛋白功能紊亂，及氧化應(yīng)激損傷等關(guān)鍵生物過(guò)程（圖3）。氣相微反應(yīng)器中的生物氣溶膠光催化滅活實(shí)驗(yàn)以及大氣顆粒物共存體系下的性能評(píng)估，則充分驗(yàn)證了該材料在環(huán)境空氣應(yīng)用中的高效光催化活性與優(yōu)異穩(wěn)定性（圖4）。

相關(guān)成果發(fā)表于Environment Science & Technology。該工作受?chē)?guó)家自然科學(xué)基金（42403080和42407150）、中國(guó)科學(xué)院青年交叉團(tuán)隊(duì)（JCTD-2022-17）和黃土科學(xué)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室重點(diǎn)項(xiàng)目（SKLLQGZD2503）共同資助。

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c08583

圖1. Cu2O/ZIF-8異質(zhì)結(jié)的界面電子分布（a）與光催化滅活病原體性能對(duì)比（b）

圖2.?異質(zhì)結(jié)光催化破壞病原體膜結(jié)構(gòu)和DNA斷鏈機(jī)制

圖3. 異質(zhì)結(jié)光催化過(guò)程影響遺傳物質(zhì)表達(dá)機(jī)制

圖4. 氣相微反應(yīng)器光催化滅活生物氣溶膠實(shí)驗(yàn)（a）與大氣顆粒物共存體系下的性能評(píng)估實(shí)驗(yàn)（b）