上海大學，最新Nature！

量子點超晶格因其有序結構而產生的集體光電特性（如帶傳輸、增強遷移率和協同光學響應）備受期待，但將這類材料集成至高分辨率顯示器件一直面臨根本性挑戰。傳統旋涂成膜過程中溶劑快速揮發，量子點無法充分擴散與旋轉以形成熱力學穩定的長程有序結構，導致薄膜中能態無序、非輻射復合嚴重且離子遷移加劇。更關鍵的是，如何在實現微米級面內長程有序的同時，將薄膜厚度約束在幾十納米以內，并進行精確的空間定位圖案化，始終缺乏有效策略。這一瓶頸使得高效、高亮、長壽命的像素化量子點超晶格發光二極管遲遲未能實現。

鑒于此，來自上海大學的楊緒勇教授、韓國首爾國立大學的Tae-Woo Lee教授、中國科學院理化技術研究所的吳雨辰研究員合作開發了一種配體-氟化物共穩定化策略，合成了具有菱形十二面體形貌的CsPbBr?鈣鈦礦量子點，并利用毛細液橋限域組裝技術，成功制備了像素化鈣鈦礦量子點超晶格薄膜陣列。這種超晶格薄膜展現出面內微米級長程有序、垂直方向約25納米厚（約兩層量子點）以及精確的空間圖案化。以此構筑的發光二極管實現了30.9%的外量子效率、117,144 cd m?2的高亮度、最高達5,080像素每英寸的超高分辨率，以及在100 cd m?2下外推工作半衰期超過12,411小時的卓越穩定性——比以往報道的像素化鈣鈦礦量子點LED提升逾千倍。研究團隊更進一步將圖案化超晶格直接集成于商用薄膜晶體管背板，成功驅動了1.85英寸有源矩陣顯示屏，實現全灰階控制與視頻播放。相關論文以題為“Pixelated quantum-dot superlattice LEDs”發表在最新一期《nature》上。

超晶格薄膜的組裝構建

實現長程有序超晶格的關鍵在于量子點自身的形貌規整性與膠體穩定性。研究團隊設計了一種新型配體BHOA（一種含羰基的叔銨配體），并與四丁基氟化銨共同作用，對CsPbBr?量子點表面進行氟化重構。密度泛函理論計算表明，BHOA+F配體在(200)晶面上的結合能高達-3.59 eV，遠強于傳統油胺配體的-2.60 eV（圖1b）。這種強鍵合使得量子點在溶液老化、紫外輻照及熱循環測試中表現出優異的穩定性（圖1c,d）。所得的菱形十二面體量子點傾向于面-面排列，分子動力學模擬顯示其優先沿(112)、(020)和(200)晶面形成六方密堆積結構（圖1e,f）。利用微柱模板的毛細液橋限域自組裝技術，量子點在緩慢溶劑蒸發過程中于微柱與基底之間定向結晶，形成了厚度均勻約25 nm、面內相干長度達微米級的超晶格薄膜（圖1g-l）。

圖 1 | 終止控制與受限組裝成CsPbBr?量子點超晶格薄膜

結構有序帶來的光電性能躍升

結構有序直接反映在光電性能的改善上。掠入射小角X射線散射顯示，組裝薄膜呈現出清晰的高階布拉格斑點，證實了三維周期性格子的形成（圖2b）。瞬態吸收光譜測量表明，與旋涂對照薄膜相比，超晶格薄膜的光漂白峰線寬從93.6 meV收窄至70.1 meV，且峰位移動幅度更小、飽和更快（ΔE=8.9 meV, tsat=6.2 ps），揭示出更平坦的能態分布和更低的能量無序度（圖2d-f）。相應地，穩態光致發光峰半高寬由19.4 nm縮窄至17.1 nm，絕對量子產率從68.8%提升至82.3%。更為重要的是，變溫載流子遷移率測試捕捉到超晶格薄膜在約188 K以下呈現遷移率隨溫度升高而下降的帶傳輸特征，而旋涂薄膜始終表現為熱激活跳躍傳輸（圖2h,i）。這些證據一致指向超晶格中增強的電子耦合與減弱的陷阱輔助復合。

圖 2 | PeQD 超晶格薄膜的結構和光電子特性

像素化超晶格LED器件性能

基于上述超晶格薄膜，研究者通過設計不同尺寸的微柱模板，制備了像素尺寸從20 μm到3 μm、對應分辨率從1,154 PPI到5,080 PPI的發光二極管陣列（圖3b-e）。器件的電致發光峰穩定在519 nm，啟亮電壓低至2.2 V。最佳器件在1,154 PPI下實現了30.9%的峰值外量子效率和117,144 cd m?2的最高亮度（圖3g,h）。統計40個器件的平均外量子效率為27.4%，顯著高于旋涂對照組的21.7%（圖3i）。在穩定性方面，加速老化實驗擬合得到老化加速因子n=1.65，據此外推在100 cd m?2初始亮度下的工作半衰期T??長達12,411小時，是旋涂器件的兩倍有余（圖3k）。

圖 3 | 像素化PeQD超晶格LED的電致發光性能

有源矩陣顯示驗證

為驗證實際顯示應用潛力，研究團隊將超晶格陣列直接與商用低溫多晶硅薄膜晶體管背板集成，制作了1.85英寸、分辨率為300 PPI的有源矩陣顯示屏（圖4c）。光學與熒光顯微圖像顯示像素邊界清晰、發光均勻（圖4d,e）。通過精準的像素級亮度調控，屏幕成功再現了具有灰階漸變的靜態圖像（圖4f,g）。在動態測試中，面板流暢播放了樹木搖曳、花朵綻放等動畫，展現出良好的時空響應與視頻渲染能力（圖4h）。

圖 4 | 像素化 PeQD 超晶格 LED 用于主動矩陣顯示面板

總結與展望

該項工作通過配體工程與限域組裝策略的協同創新，突破了量子點超晶格在薄膜器件中集成的長期瓶頸。所構筑的像素化超晶格發光二極管不僅在效率、亮度和壽命上全面刷新了同類器件記錄，更重要的是，該工藝與光刻圖案化及商用薄膜晶體管背板完全兼容，為下一代高分辨率、高穩定性鈣鈦礦顯示技術提供了可行的材料體系與制造方案。此外，該策略已成功拓展至藍光與紅光鈣鈦礦量子點，預示著一個基于有序量子點超晶格的薄膜光電器件平臺正在形成。