二元FeSe具有鐵基超導(dǎo)家族中最簡單的層狀結(jié)構(gòu)和易調(diào)控的電子結(jié)構(gòu),是高溫超導(dǎo)材料和機理研究的重要體系之一。國內(nèi)外研究團(tuán)隊先后通過對FeSe施加高壓、在FeSe層間插入堿金屬或有機-無機分子基團(tuán)、在SrTiO?上沉積單層FeSe等手段,大幅提高了超導(dǎo)臨界溫度(Tc),極大地拓展了FeSe基超導(dǎo)體系。在高溫平衡態(tài)合成條件下,二元FeSe的超導(dǎo)物性對Fe含量極為敏感,3%的間隙Fe就會完全破壞超導(dǎo)電性。研究FeSe在亞穩(wěn)態(tài)制備條件下的相區(qū)及拓展Fe的固溶度,對探索新型FeSe基超導(dǎo)體具有重要意義。
最近,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心先進(jìn)材料與結(jié)構(gòu)分析實驗室A02組陳小龍院士團(tuán)隊設(shè)計了一種“水熱離子交換-脫嵌”的合成路線,成功制備了含有11%間隙Fe的亞穩(wěn)態(tài)Fe1.11Se超導(dǎo)單晶,見圖a。這些高濃度的間隙Fe原子并未破壞超導(dǎo)電性,反而作為有效的“良性”電子摻雜劑,抑制了向列相,將Tc提高到30.4 K,見圖b。團(tuán)隊進(jìn)一步利用高壓原位電學(xué)輸運測量技術(shù),發(fā)現(xiàn)了Fe1.11Se的Tc隨著壓力增加先減小后升高,最小值出現(xiàn)在2-2.6 GPa,見圖c。該行為與LiOHFeSe的Tc-P電子相圖類似,但截然不同于二元FeSe中Tc隨壓力升高呈現(xiàn)的“單穹頂”特征。此外,F(xiàn)e1.11Se在相變壓力以下保持n型導(dǎo)電特性(見圖d),這與二元FeSe在壓力下發(fā)生n型向p型導(dǎo)電轉(zhuǎn)變的行為明顯不同。
該工作證明了在亞穩(wěn)態(tài)合成條件下,間隙Fe可以作為一種新的自由度來調(diào)控FeSe基超導(dǎo)體的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)特性,為理解Fe基超導(dǎo)體中載流子類型、磁相互作用與高溫超導(dǎo)之間的相互作用提供了新的視角。
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圖 (a) Fe1.11Se的實驗合成路線示意圖。(b) 常壓下電阻率隨溫度的變化,插圖為超導(dǎo)部分的放大,箭頭標(biāo)示了30.4 K的超導(dǎo)起始溫度。(c) Fe1.11Se單晶的高壓超導(dǎo)相圖。(d) 50 K時Fe1.11Se的霍爾系數(shù)隨壓力的變化曲線。
相關(guān)研究成果以“Superconductivity of 30.4 K and its Reemergence under Pressure in Fe1.11Se Synthesized via Ion-exchange and De-intercalation Reaction”為題,發(fā)表在Journal of the American Chemical Society 148, 6695 (2026)。中國科學(xué)院物理研究所郭建剛研究員、金士鋒研究員和陳小龍院士為共同通訊作者,物理所博士生楊明章和物理所與中國地質(zhì)大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)的博士生馬宇欣為共同第一作者。該研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、量子科學(xué)與技術(shù)國家科技重大專項、懷柔綜合極端條件實驗裝置(SECUF)、上海同步輻射光源(SSRF)和中國科學(xué)院等項目的資助。
編輯:Bingbing
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