從水中制備清潔氫氣常被比作將可再生能源以化學形式儲存起來,但提升這一過程的效率仍然是一個科學難題。東北大學的研究人員近日開發出一種新的催化劑設計,使氫氣在堿性條件下能夠更順暢地生成,這是實現實用化綠色制氫的重要一步。
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堿性水電解制氫依賴于析氫反應(HER)。在陰離子交換膜水電解(AEMWE)中,該反應包含兩個緊密耦合的步驟:水分子解離與氫氣生成。任何一個步驟變慢,整體性能都會受到影響。
許多現有催化劑只能改善其中一個步驟。單一環節的效率提升往往不足,甚至可能對整體輸出產生不利影響。這就像一條流水線,其中一名工人加快了速度,但下一道工序卻跟不上。為了解決這種不平衡問題,研究團隊選擇同時協調這兩個步驟。
研究人員提出了一種輔助驅動(auxiliary-driving)策略,將釕(Ru)與二氧化釩(VO?)相結合。通過在Ru活性位點周圍引入VO?,該催化劑能夠連續優化水解離步驟(Volmer步)與氫生成步驟(Heyrovsky步)。
在Ru與VO?的界面處,V–O–Ru共軛π鍵的形成可動態調控活性位點的電子結構,從而促進更快的水分子解離。同時,可逆的氫溢流(hydrogen spillover)過程有助于調節氫的吸附行為,使催化劑更接近微觀動力學模型所預測的最優反應條件。相關研究成果發表在期刊ACS Catalysis上。
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在相同測試條件下,該新型催化劑的析氫活性高于傳統的Ru/C和Pt/C催化劑。在10mA·cm?2電流密度下,其過電位僅為12mV,周轉頻率(TOF)達到12.2s?1,表明其能夠以較低能量損耗實現高效制氫。
研究團隊還在實際運行的AEMWE裝置中對該催化劑進行了評估。通過弛豫時間分布(DRT)分析,他們確認實驗室中觀察到的反應動力學提升,能夠有效轉化為器件層面的性能優勢。
東北大學先進材料研究所副教授張一舟表示“這一輔助驅動概念使我們能夠協調多個反應步驟,而不是分別對它們進行優化,通過對Ru與VO?界面的工程化設計,我們顯著提升了堿性析氫反應的整體動力學。”
更高效、更耐久的電解裝置可以降低制氫所需的電力消耗,并延長系統壽命。降低綠色氫氣成本,將有助于其在鋼鐵生產、化工制造、航運以及大規模儲能等領域的廣泛應用。
研究人員表示,未來將進一步優化界面結構,并探索這種輔助驅動策略是否可以推廣至其他催化體系。
所有關鍵實驗數據和計算數據也已上傳至數字催化平臺(Digital Catalysis Platform),這是目前規模最大的催化數據庫,由Hao Li Lab開發。
原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.5c08576
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