液體高次諧波產生裝置 | 進展

高次諧波產生是實現極紫外阿秒光源的關鍵技術，也是探測物質內部電子動力學的重要工具。目前研究多集中于氣體和固體體系，而液體體系因其兼具氣體自更新能力和固體高密度的獨特優勢，正成為超快科學的前沿方向。然而，液體作為高度無序的凝聚態體系，難以沿用氣體或固體的理論框架，實驗與理論研究面臨挑戰。

在這一背景下，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心超快物質科學中心的張鵬舉研究團隊，成功研制出一套專門用于液體體系的高次諧波產生與探測綜合實驗裝置。該系統由超快激光系統、微米級液膜射流系統和高分辨極紫外光譜儀組成。通過兩股微液流對撞技術，在真空中制備出厚度僅為微米級、可長期穩定運行的自更新液體平面靶。利用該平臺，研究團隊以異丙醇、乙醇和液體水為研究對象，成功觀測到清晰的極紫外波段高次諧波信號，最高光子能量達到20電子伏特，并通過對比實驗，排除了氣相的貢獻。

為進一步揭示液體中超快電子動力學，團隊集成了非共線泵浦-探測馬赫-曾德爾干涉系統，首次實現了對液體異丙醇高次諧波信號的時間分辨測量。實驗發現，當泵浦光與探測光時間重疊時，諧波信號顯著抑制，隨后在數百飛秒至數皮秒內逐漸恢復。通過雙指數衰減模型分析，研究人員解析出電子弛豫包含快速（約250-300飛秒）和慢速（數皮秒量級）兩個過程，分別對應電子-空穴散射退相干效應和激發態載流子熱化引發的絕緣體-金屬相變。

圖 (a)液相高次諧波實驗裝置示意圖與(b)異丙醇時間分辨高次諧波譜

該研究不僅驗證了液體作為高亮度極紫外光源的潛力，更構建了兼具高次諧波產生與瞬態吸收光譜功能的雙模態超快探測平臺，為研究溶液環境中的溶劑化效應、電荷轉移、化學鍵演變及電子-聲子耦合等過程提供了新手段，將在物理化學、生物分子動力學和能源材料等交叉領域發揮重要作用。相關研究成果以“A liquid-phase high-order harmonic generation apparatus for investigating ultrafast dynamics in liquids”為題，發表于儀器科學權威期刊《Review of Scientific Instruments》。中國科學院物理研究所/松山湖材料實驗室博士后趙文超、華南師范大學碩士研究生錢澤鵬為共同第一作者，張鵬舉特聘研究員為通訊作者。研究得到了國家自然科學基金、綜合極端條件實驗裝置、松山湖材料實驗室和中國科學院等項目的支持。

編輯：冰糕