中山大學《自然·通訊》：透明、高介電、可拉伸凝膠，突破交流電致發光器件技術瓶頸！

柔性電子技術的迅猛發展正在重塑人類生活，其中可拉伸顯示器是實現下一代人機交互的關鍵部件。在眾多技術路徑中，交流電致發光（ACEL）器件因其結構簡單、本征可拉伸特性而備受矚目。然而，傳統的可拉伸ACEL器件通常需要高電壓和高頻交流電場驅動，且難以實現豐富的色彩顯示，這嚴重制約了其在便攜式和可穿戴設備中的安全應用與發展。

近日，中山大學荊體濤副教授、Yang Yujue博士合作研發了一種透明的高介電常數凝膠材料，并以此為核心，成功制備出性能卓越的可拉伸ACEL器件。該器件在極低的驅動電壓（50 Hz下開啟電壓僅13 V）下即可工作，并實現了高達1944.7 cd m?2的亮度。此外，器件拉伸率可達600%，并創新性地利用熒光電極實現了黃、綠、紅、藍多色乃至全彩顯示，最終成功組裝出能通過無線通信實時顯示動態信息的可穿戴顯示陣列。相關論文以“Ultra low-field-emission stretchable electroluminescent devices enabled by a transparent and high-κ dielectric gel”為題，發表在

Nature Communications

這項研究的核心在于團隊制備的一種名為AVD的高介電、可拉伸凝膠。圖1展示了基于此凝膠的ACEL器件的結構，并清晰對比了理想發光層基質所需的四大關鍵特性：高介電常數、高透明度、良好彈性拉伸性以及容納發光顆粒（ZnS）的空間。團隊指出，傳統的商業彈性體、摻雜彈性體或塑化聚合物往往難以在這四個維度上同時取得優異表現。而本研究中的凝膠通過選用高介電常數的碳酸酯類溶劑作為溶脹液，并引入高極性單體共聚構建網絡，成功實現了高介電常數（56.8@1 kHz）、高透明度（93%@550 nm）、超高拉伸率（>960%）以及負載高含量ZnS顆粒的能力，完美契合了所有需求。為了解決ZnS顆粒在凝膠前驅體液體中容易沉降的問題，團隊通過添加少量聚乙烯吡咯烷酮（PVP）顯著提高了液體粘度，從而獲得了ZnS分布均勻的發光層。

圖1 | 用作明亮ACEL器件發光層基質的高介電常數可拉伸凝膠。 a. 可拉伸APELSD的結構。數碼照片為器件在2.5 V μm?1、1 kHz激發下的狀態（比例尺：5 cm）。同時展示了發光層APEL的共聚焦激光掃描顯微鏡圖像（比例尺：60 μm）。b. 用于可拉伸ACEL器件的不同電介質在四個維度上的比較。c. AVD的介電常數與其他可拉伸材料的對比。數據點代表平均值±標準差（n = 3）。插圖為一透明AVD的照片。d. 介電凝膠的應力-應變曲線。比例尺：2 cm。e. 含有不同PVP含量的前驅體液體的動態粘度。數據點代表平均值±標準差（n = 3）。插圖為ZnS混合前驅體液體靜置20分鐘后的狀態。比例尺：1 cm。f. 本工作中的APELSD與先前報道的可拉伸ACEL器件在操作電場及相應亮度方面的對比。插入的數碼照片為APELSD和基于硅膠的器件（發光層70 μm）在暗處的狀態。比例尺：1 cm。本工作的數據點代表平均值±標準差（n = 3）。

憑借這種高性能凝膠基質，團隊制備的APELSD器件展現出卓越的發光性能。圖2通過模擬和實驗數據揭示了高介電凝膠如何增強施加在ZnS顆粒上的有效電場，從而在低外加電場下產生超高亮度。特別值得注意的是，厚度為70微米的器件實現了0.19 V μm?1的超低開啟電場（13 V，50Hz），創造了新紀錄。器件的亮度隨著ZnS含量、凝膠介電常數（通過調節溶劑含量實現）及外加電場的增加而提升。在機械性能方面，基于彈性凝膠的器件展現出優異的工作拉伸率（80%）和循環穩定性，在50%應變下循環1000次后亮度無明顯衰減，且在60天內保持穩定，超越了多數已報道的高亮度本征可拉伸光電器件。

圖2 | APELSD的亮度與機械性能。 a. ZnS摻雜介電凝膠和PDMS的COMSOL模擬。b. 不同厚度的APELSD在不同驅動電場下的亮度。虛線為根據公式 L = L? exp(-(b/E)?·?) 擬合的曲線，其中L代表亮度，E表示電場，L?和b為常數。數據點代表平均值±標準差（n = 3）。c. APELSD的開啟電壓。開啟閾值亮度設為0.1 cd m?2。d. 具有不同ZnS顆粒比例的APELSD-500在不同頻率下的亮度。數據點代表平均值±標準差（n = 3）。e. 具有不同溶劑含量的APELSD在1 kHz下、不同驅動電場時的亮度。數據點代表平均值±標準差（n = 3）。f. APELSD的應力-應變曲線。g. APELSD的亮度（數據點代表平均值±標準差，n = 3）和 (h) 數碼照片（比例尺：2 cm）隨應變的變化，其中包含不同ZnS比例的樣品。i. APELSD在50%應變下循環50次的應力-應變曲線。j. APELSD在50%應變循環下的相對亮度(L/L?)。k. APELSD在不同變形模式（扭曲、彎曲、拉伸）循環下的L/L?。l. APELSD在60天內的亮度穩定性。同時列出了初始狀態和60天后的數碼照片。

為了實現全彩顯示，團隊提出了一個巧妙而高效的方法。如圖3所示，他們在前電極中摻入不同的熒光顆粒（黃、綠、紅），利用其光致發光特性，將發光層發出的藍光吸收并轉換為目標顏色。這種方法無需改變ACEL器件的核心結構，便輕松實現了多色及全彩顯示，且器件正反兩面可呈現不同的“Janus”色彩。由于背面能同時接收到發光層的藍光和前電極轉換的熒光，其亮度甚至比正面更高，黃色電極器件的最高亮度達到了1944.7 cd m?2。

圖3 | 基于光致發光電極的APELSD的顏色與亮度。 a. 具有各種光致發光電極的可拉伸APELSD結構。圖片為光致發光電極的激光共聚焦表征圖像。比例尺：100 μm。b. 不同光致發光電極器件在拉伸狀態下的數碼照片。比例尺：3 cm。c. 紅、綠、黃電極的激發光譜。不帶光致發光電極的APELSD的發射光譜用虛線表示。紅、綠、黃電極的發射光譜也用虛線表示。d. 具有不同光致發光電極的APELSD在不同驅動頻率（50 Hz – 1 kHz）下的CIE坐標。e. 具有黃色電極的APELSD，其背面亮度隨APEL不同厚度的變化。虛線為不帶光致發光電極的相應APELSD作為參考。具有 (f) 黃色、(g) 綠色和 (h) 紅色電極的APELSD-500在不同驅動電場下的亮度。虛線為不帶光致發光電極的APELSD-500作為參考。具有 (i) 黃色、(j) 綠色和 (k) 紅色電極的APELSD-500的亮度隨應變的變化。圖3e–k中的數據點代表平均值±標準差（n = 3）。

為了追求更高的拉伸性，團隊進一步用更易拉伸的深共晶溶劑凝膠電極替代了原有的碳納米管電極，并插入隔離層，構成了五層結構的超拉伸器件（APELSD-F）。如圖4所示，通過降低發光層中ZnS的含量，該器件實現了超過600%的拉伸率，并在這一巨大形變過程中穩定發光。雖然由于插入層介電常數較低，其最大亮度（約1311 cd m?2）略低于三層結構器件，但依然處于同類器件中的領先水平，且在200%應變下循環1000次，亮度依然穩定。

圖4 | 基于五層結構、由凝膠電極實現更高拉伸率的器件。 a. 超可拉伸APELSD-F的結構。b. 具有不同ZnS顆粒比例的APELSD-F的相對亮度(L/L?)隨應變的變化。插圖展示了APELSD-F的拉伸能力。比例尺：3 cm。c. 具有多種厚度的APELSD-F在不同驅動電場下的亮度。d. APELSD-F的機械性能。e. APELSD-F在200%應變下的循環應力-應變曲線。f. APELSD-F在200%應變下循環1000次過程中的相對亮度(L/L?)。數據點代表平均值±標準差（n = 3）。插圖展示了循環過程中的器件狀態。

最后，團隊將這項技術推向了實際應用。如圖5所示，他們制備了一個8×16的128像素全彩顯示陣列。通過將不同顏色的熒光電極集成到陣列中，并結合藍牙無線通信與微控制器，該陣列能夠實時、動態地顯示從智能手機接收到的數字、字母、圖案等信息，在彎曲狀態下也能正常工作，生動展示了一款實用的、可用于人機信息交互的可穿戴顯示設備的巨大潛力。

圖5 | 用于實時動態顯示的128像素多彩顯示器。 a. 8*16像素的全彩設備通過無線通信顯示信息。插入的數碼照片顯示了從智能手機接收到的“1234”數字。左側照片比例尺 = 6 cm。右側照片比例尺 = 5 cm。b. 系統級框圖及 (c) 全彩無線顯示器的數碼照片，展示了連接到微控制器的模塊，由一個5 V電池供電。比例尺，6 cm。d. 動態信息顯示在全彩顯示器的正面和背面。比例尺，3 cm。

總而言之，這項研究通過開發一種同時具備高介電、高透明、高彈性及高負載能力的凝膠材料，成功攻克了可拉伸ACEL器件長期面臨的高驅動電壓和色彩單一的難題。所制備的器件集超低工作電壓、超高亮度、多色/全彩顯示、優異拉伸與循環穩定性于一體，并成功演示了無線動態顯示應用。這項成果標志著可拉伸顯示技術向低功耗、多功能、高實用性邁出了關鍵一步，為未來真正貼合人體、實現豐富交互的可穿戴電子設備奠定了堅實的材料與技術基礎。