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      太原理工大學張虎林教授《自然·通訊》:新型自供電水凝膠電子皮膚,實現閉環人機交互與多模態生理監測

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      隨著人機融合技術的不斷發展,具備多模態感知與閉環交互能力的可穿戴電子界面已成為智能設備的關鍵推動力。然而,如何在保持器件緊湊與自給自足的前提下實現類似人類皮膚的多功能感知,仍然是領域內的一項重大挑戰。傳統多模態傳感器通常依賴剛性材料、分立元件和外部電源,導致設備結構復雜、體積臃腫,且信號間存在耦合誤差,限制了其在真實場景中的應用效果。

      近日,太原理工大學張虎林教授新加坡國立大學翟偉博士合作成功開發出一種基于聚乙烯醇(PVA)水凝膠的自供電電子皮膚,該器件通過集成熱原電池、壓離子和擴散三種機制,實現了對皮膚溫度、動脈脈搏和汗液分泌的同步、自供電傳感。該水凝膠電子皮膚具有高拉伸性(>800%)和低模量(<300 kPa),并通過獨特的棱柱結構設計協同增強了離子極化效應。此外,研究團隊還開發了一種結合局部注意力機制的時間序列機器學習模型,用于解耦多模態信號。基于此,團隊進一步構建了一款主動式多模態信號發生器(AMSG)腕帶界面,可同時實現生理檢測、機器人控制及觸覺反饋再現,為智能交互提供了一個高效的材料平臺。相關論文以“A self-powered hydrogel electronic skin with decoupled multimodal sensing for closed-loop human-machine interactions”為題,發表在

      Nature Communications
      上。


      仿生設計與系統集成

      研究團隊從人類皮膚的感知機制中汲取靈感,將熱原電池效應、壓離子效應和離子擴散效應巧妙地集成于單一水凝膠材料中,分別模擬了皮膚中自由神經末梢的溫度感知、梅克爾細胞的壓力感知以及魯菲尼末梢的電解質感知。為了協同這三種機制,水凝膠被設計成獨特的棱柱結構,該結構能夠將機械應力集中于尖端,并沿皮膚法線方向放大應力誘導的離子極化,從而顯著提升輸出電流和機械靈敏度。基于這一高性能的電子皮膚,團隊進一步構建了一款高度集成的AMSG腕帶。該腕帶包含基于水凝膠的信號生成單元、信號復現單元以及信號處理與傳輸電路,所有電子元件均被柔性封裝,為用戶提供了一個舒適、可穿戴的人機交互平臺。通過結合長短期記憶網絡(LSTM)和卷積神經網絡(CNN)等機器學習算法,該系統能夠高精度地識別復雜刺激、響應手勢指令,并再現來自機器人手指的觸覺感受,為智能假肢、軟體機器人和沉浸式虛擬交互等應用鋪平了道路。


      圖1:PVA水凝膠電子皮膚的合理設計及其在AMSG腕帶界面中的集成。 a 水凝膠電子皮膚及其多模態傳感機制與人類皮膚的對比示意圖:(i)用于溫度傳感的熱原電池效應,通過熱敏離子通道(如TRP通道)模擬了自由神經末梢對溫度的離子響應;(ii)壓離子傳感反映了默克爾細胞和魯菲尼末梢通過機械門控離子通道表現出的機械敏感行為;(iii)基于擴散的電解質傳感模擬了自由神經末梢(如TRPV1、ASIC等)的化學敏感離子通道。 b 熱原電池、壓離子和擴散效應在棱柱結構設計中的協同集成。 c 完全集成的AMSG腕帶及其結構概覽,包含一個信號生成單元、一個信號復現單元以及信號處理和傳輸電路。AMSG單元(右圖)包含一個基于水凝膠的傳感器陣列和多個封裝層。 d 界面多功能性的示意圖,包括皮膚溫度、脈搏波形和汗液Na?濃度的實時監測,以及通過基于手勢的機器人控制和觸覺反饋再現實現的人機交互。

      水凝膠的制備與力學性能優化

      研究團隊采用了一種循序漸進的溶劑替代策略來制備PVA水凝膠。首先通過冷凍-解凍(FT)方法獲得基礎水凝膠,隨后依次進行甘油替代(GS)和離子溶液替代(IS)。通過這一過程,水凝膠的網絡結構逐漸致密化,力學性能得到顯著提升。IS水凝膠在保持了GS水凝膠高拉伸性(>830%)的同時,其有效彈性模量降至300 kPa,進入了人體皮膚模量的典型范圍。這一機械增強的機制在于甘油替代促進了PVA鏈的纏結和交聯,形成了能阻礙裂紋擴展的納米微晶區;而后續的離子替代中,Fe3?離子與PVA鏈上的羧基氧結合,雖然增強了交聯,但水性環境同時削弱了部分鏈間氫鍵,從而降低了材料的剛度,使其更柔軟、更貼合皮膚。通過差示掃描量熱法(DSC)、X射線衍射(XRD)和二維相關光譜(2D-COS)等分子層面表征,研究證實了IS水凝膠在保持較高結晶度的同時,其剛度顯著降低,這種結晶度與剛度的解耦主要歸因于強鏈間氫鍵的部分斷裂和較弱的Fe3?介導離子相互作用的形成。這種溶劑替代策略相較于傳統方法,成功實現了柔軟且高彈PVA水凝膠的制備,顯著提升了穿戴舒適性。


      圖2 | 通過順序溶劑置換制備PVA水凝膠及其材料特性。 a 制備過程示意圖,包括冷凍-解凍(FT)、甘油置換(GS)和離子置換(IS),逐步增強水凝膠網絡。b FT、GS和IS在DMSO-d?中于295 K下的1H-NMR譜圖。c 不同溶劑置換處理后PVA水凝膠的拉伸應力-應變曲線,與人體皮膚范圍(橙色陰影區域)比較。d 不同處理后水凝膠的韌性和剛度。e 涉及致密結晶區和離子結晶區的機械增強機制示意圖。f FT、GS和IS的DSC熱分析圖。g FT、GS和IS的XRD圖譜。h 顯示FT、GS和IS之間結晶度演變的WAXS圖譜。i FT、GS和IS的同步和異步2D-COS圖譜,其中紅色和藍色分別表示正強度和負強度。j 本研究中實現的水凝膠韌性與各種已報道水凝膠和生物組織的比較。

      多模態傳感機制與性能

      該水凝膠電子皮膚的多模態傳感能力源于其內部的三種獨立離子驅動機制。在溫度傳感方面,它利用熱原電池效應,通過皮膚與環境間的溫差驅動Fe2?/Fe3?氧化還原電對的平衡移動,從而自發產生熱電壓。實驗表明,在0.05 M Fe2?/Fe3?濃度下,其塞貝克系數可達1.6 mV K?1,并能感知小至0.1 K的溫度變化。在壓力傳感方面,基于壓離子效應,機械應力導致水凝膠內陰陽離子遷移速率不同,形成局部離子富集和瞬態電勢。棱柱結構設計將垂直應力集中放大,使輸出電流提升逾百倍,實現了對低至60 Pa壓力的高靈敏度(1.94 kPa?1)和快速響應(~37 ms),并能清晰捕捉到動脈脈搏波中的沖擊波、潮波和重搏波。在汗液電解質傳感方面,通過鹽酸處理的親水性多孔PDMS基底, sweat能高效輸運至水凝膠,由濃度梯度驅動的離子擴散(伴隨索雷特效應增強)產生可測量的電流變化。該傳感器對Na?濃度展現出優異的線性和可重復性。重要的是,三種信號的物理起源不同,壓離子信號不受溫度和離子濃度影響,而溫度與離子濃度信號間雖存在輕微的索雷特效應的交互作用,但在研究范圍內均保持線性,為后續的信號解耦提供了基礎。


      圖3 | 多模態感知能力和機制。 a 作為溫度感知機制的熱伽伐尼效應示意圖。b PVA鏈結構及其在Fe2?/Fe3?離子周圍溶劑化行為的MD模擬,插圖顯示第一溶劑化殼層。c PVA水凝膠中Fe3?和Fe2?離子周圍氧原子的徑向分布函數g(r)(實線)和配位數N(r)(虛線)。d 不同溫度梯度下的輸出電壓-電流曲線及相應功率密度。e 輸出電流和電流密度作為溫度差函數的關系。f 用于壓力感知的壓電離子效應示意圖。g 使用棱柱結構在d33模式下增強離子壓電輸出。h 壓力作用下離子濃度梯度和電位分布的COMSOL模擬。i 增加變形時PVA凝膠中應力分布的COMSOL模擬。j 相對電流變化作為施加壓力的函數。k 從橈動脈脈搏測量的波形信號。l 不同碳紙表面:原始、PDMS涂層、穿孔和鹽酸浸泡的接觸角測量。m 汗液傳輸電極的頂視圖及其傳輸能力(比例尺:1 mm)。n 用于汗液檢測的擴散效應示意圖。o 對不同汗液Na?濃度的電流響應。p 在NaCl添加和水稀釋的10個交替循環中的重復電流響應。

      基于機器學習的多模信號解耦與生理監測

      為實現對復雜生理信號的實時解讀,研究團隊搭建了一個多模態刺激平臺,模擬體溫、脈搏和汗液分泌,并開發了一個基于LSTM和局部注意力機制的機器學習模型。該模型利用信號演化的高階馬爾可夫性質,能夠將采集到的復合電流信號實時、準確地解耦為溫度、壓力和Na?濃度三個獨立分量。在長達3000個時間步的測試中,模型對溫度和壓力的估計誤差低于2%,對相對微弱的Na?信號誤差也控制在30%以內。為了驗證其實用性,研究模擬了放松、走路、跑步、睡覺和發燒五種典型生理狀態,AMSG腕帶監測到的體溫、心率和汗液Na?濃度變化與商用傳感器的結果高度吻合。例如,在跑步狀態下,監測到心率升至133 bpm,汗液Na?濃度累積至90 mmol L?1。這些數據可通過云連接傳輸至遠程健康管理系統,實現持續監測與反饋。


      圖4 | 通過機器學習模型解耦的多模態生理感知。 a AMSG腕帶界面用于體溫、脈搏和汗液分泌多模態感知的示意圖,通過分別施加溫度、壓力和Na?電解質刺激模擬獲得其特征信號。b 基于機器學習的信號解耦模型架構,包含三個具有局部注意力的LSTM層和三個全連接層,用于獨立提取和解耦每種刺激的信號特征。c LSTM網絡的內部結構。d 多刺激同時作用下的復合信號與其解耦分量的比較。e 不同活動狀態(放松、行走、跑步、睡眠、發熱)下體溫、脈搏和汗液Na?濃度的多模態監測,與商用設備對比。f 顯示多模態信號實時波形和相應監測輸出的用戶界面。

      閉環人機交互與觸覺復現

      AMSG腕帶進一步被集成到一個具有閉環控制和反饋能力的人機交互界面中。腕帶能感知由不同手勢引起的 forearm肌肉收縮壓力信號,結合一維卷積神經網絡(1D-CNN)深度學習框架,系統對10種腕部手勢的平均識別準確率達到了97.57%,主成分分析(PCA)也清晰展示了不同手勢信號的聚類分離。這些手勢指令可實時無線控制機械臂運動。更為先進的是,通過在機械手端也集成AMSG,系統實現了雙向通信:機械手抓取物體時感知的溫度和壓力信息,可被線性映射為用戶端微珀帖爾器的熱輸出和線性馬達的振動頻率,從而讓用戶在不直接接觸的情況下也能感受到物體的溫度和接觸力。此外,系統還集成了熱安全預警功能,當機械手接近溫度過高(>80°C)或過低(<-20°C)的物體時,會觸發用戶的溫度和振動警報。例如,在抓取熱水紙杯的場景中,系統通過分析接近、接觸和抓握三階段的電流信號,實現了非接觸溫度預警、精確溫度感知和握力自適應調節,整個過程通過用戶界面實時顯示波形和參數,生動展示了AMSG作為自供電、多功能人機交互界面的巨大潛力。


      圖5 | 通過基于手勢的機器人控制和觸覺反饋再現演示閉環人機交互。 a 使用AMSG腕帶捕獲手勢并通過深度學習模型解釋實現機械臂的實時控制。b 基于200個測試樣本的電流信號序列,10種不同手勢分類準確率的混淆矩陣。c 10種手勢的主成分分析及其聚類分化。d 顯示手勢命令電流信號和相應機器人運動輸出的用戶界面。e 機器人手上AMSG檢測到的溫度和壓力在用戶腕帶上再現的應用場景示意圖。f 根據電流幅度調節溫度和振動響應。g 機器人手接近或遠離熱源或冷源時AMSG的電流信號,通過光學和紅外圖像展示。h 抓握紙杯時的電流信號,通過幅度和切線角的變化確定適當的力量水平。i 顯示實時觸覺信號波形和觸覺再現參數的用戶界面。

      總結與展望

      總而言之,這項研究成功開發了一種自供電、單組份的水凝膠電子皮膚,通過在一個經結構工程化設計的水凝膠基體中協同熱原電池、壓離子和擴散效應,巧妙地模擬了人類皮膚的多種感知功能。其卓越的皮膚共形性、靈敏度、可重復性以及自供電特性,使其成為可靠的非侵入式生理監測的理想平臺。通過將水凝膠電子皮膚進一步集成為AMSG腕帶,并結合用于信號解耦的機器學習算法和系統級集成,該界面不僅實現了實時多模態健康監測,還展示了手勢指令控制、觸覺反饋再現和主動安全預警等閉環人機交互功能。這項工作提供了一個多功能的自供電多模態傳感材料平臺,預示著其在健康監測、軟體機器人和沉浸式虛擬環境等領域的廣泛應用潛力。

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