新年首篇！內蒙古大學成果再登Nature子刊！

近日，我校化學化工學院劉健教授、王艷琴副教授團隊在節能制綠氫聯產高附加值化學品領域取得重大突破，在Nature子刊發表題為“Lewis acid-triggered hydroxyl spillover enables selective urea electrooxidation to nitrite with concurrent energy-saving hydrogen production”的研究成果。(論文鏈接：)。我校研究生范超、張猛為論文的共同第一作者，我校劉健教授、王艷琴副教授和鄭州輕工業大學鞏飛龍副教授為論文共同通訊作者，內蒙古大學為論文第一完成單位。

綠氫是實現碳中和目標的重要能源形式，但其規模化生產面臨一個主要障礙：電解水制氫過程中的高能耗問題，其中析氧反應（OER）占據了近90%的電能消耗。長期以來，科研人員致力于探索可替代OER的低耗能陽極反應，以期通過“開源節流”的方式提升制氫效率。尿素氧化反應（UOR）因理論電位較OER低約0.86V，被認為是一個具有前景的替代方向。與此同時，亞硝酸鹽（NO2-）作為尿素選擇性氧化的產物之一，在食品、農業和醫藥等行業應用廣泛，但其傳統的奧斯特瓦爾德制備方法能耗大、污染嚴重，難以符合綠色、經濟的合成需求。因此，利用尿素廢水作為陽極原料合成NO2-，有望同時實現綠氫的節能制備與高附加值NO2-的聯合生產。然而，傳統的尿素氧化反應（UOR）傾向于遵循熱力學更有利的氮氮偶聯路徑生成N2，這為目標產物（NO2-）的選擇性調控帶來了顯著困難。該研究提出了一種創新的催化劑設計策略。研究團隊通過在Ni3S2中引入具有強路易斯酸性的鉻（Cr3+）位點，首次實現了“羥基動態溢流”效應，成功構建出高效多功能電催化劑Cr-Ni3S2。該催化劑能將電解產生的OH-優先輸送至鎳活性位點，促進尿素分子發生碳氮（C-N）鍵選擇性斷裂，從而將反應路徑導向高附加值亞硝酸鹽的生成與協同產氫，同時顯著抑制了氮氣副反應的發生。實現了尿素向亞硝酸鹽的高效轉化。組裝的電解槽在500mA cm-2電流密度下的H2生產能耗為3.7kWh m-3，亞硝酸鹽產率達到了創紀錄的120.98 mg h-1 cm-2，在能耗和陽極產物附加值兩方面均遠優于傳統的電解水制氫技術。技術經濟分析顯示，在400mA cm?2下處理每噸尿素的凈收益為1210.5美元，具有經濟可行性。該研究實現了反應路徑的有效調控，為超低能耗制氫與廢水資源化耦合提供了新思路，有望推動綠氫工業化生產的發展。

催化劑Cr-Ni3S2和Ni3S2的UOR作用機理示意圖

本工作服務“雙碳”目標，面向內蒙古自治區建設國家重要能源和戰略資源基地、發展綠氫產業戰略任務的重大需求，提出“路易斯酸介導羥基溢流”的氧化反應新機制，開發尿素節能制氫聯產高附加值亞硝酸鹽的新技術，并將該策略成功拓展至鋅-尿素電池體系，展現出從基礎機制創新到工程應用轉化的潛力。

該成果得到了國家自然科學基金、內蒙古自治區科技計劃項目等項目的資助。

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編輯 ：賈慧婷

校對 ：趙亞靜

責編 ：張書寧

初審 ：武濤 伊如樂

復審 ：李文娟

終審 ：阿茹娜