高溫超導穹頂 '突破' 在鎳酸鹽晶體中得以顯現

科學家逐個原子地調控鎳酸鹽晶體，追蹤其電子態的演化。

尋找新型超導材料的物理學家們，常常會在他們的數據中尋找一個非常特定的形狀——一個穹頂。在世界上許多最引人入勝的超導材料中，超導電性只出現在相圖的一個彎曲區域內，上升到峰值后又再次消失。發現這個超導穹頂通常是一個標志，表明研究人員偶然發現了實現高溫超導的正確要素。

現在，一項新研究報道了在一種鎳基材料（La?Ni?O?）薄膜中發現了這一標志性特征，為理解超導電性如何在一個新的化合物家族中顯現提供了重要線索。

"我們的工作受到了鎳酸鹽領域近期開創性突破的啟發，特別是在高壓下發現的塊材和應變薄膜La?Ni?O?中的超導電性，"該研究的作者之一、南京大學教授聶越峰告訴我們。

以原子精度構建超薄鎳酸鹽

該團隊聚焦于一種名為La?Ni?O?的化合物，這是一種鎳酸鹽，由排列成層狀結構的鎳原子和氧原子構成。

鎳酸鹽近期引起了濃厚興趣，因為它們類似于銅酸鹽，即保持著高溫超導紀錄的銅氧化物材料。
然而，盡管存在這種相似性，科學家們仍然缺乏一張清晰的圖譜來顯示鎳酸鹽在不同條件下如何呈現不同的電子態。這種相圖（一種顯示材料在摻雜或溫度等變量變化時行為的圖表）對于理解超導電性如何產生至關重要。

"拼圖中關鍵的一塊仍然缺失：相圖。我們想看看這種雙層系統是否具有'超導穹頂'——非常規高溫超導體的典型標志，"聶越峰說。

制備材料本身就是一個重大挑戰。鎳酸鹽薄膜必須以原子級別的精度生長，否則其微妙的電子特性就會消失。為了實現這一點，研究人員使用了一種稱為反應分子束外延（MBE）的技術。

簡單來說，MBE允許科學家逐層構建晶體，就像用原子尺度的樂高積木搭建結構一樣。研究者在精心挑選的襯底上生長了La?Ni?O?薄膜，這些襯底會輕微壓縮晶體晶格，這一過程被稱為應變工程。

調控材料以揭示超導電性

薄膜制備完成后，研究者需要方法來精細調整電荷載流子（在材料內部傳輸電流的粒子）的數量。他們使用了兩個主要的調控旋鈕。

首先，他們用鍶（Sr）原子替換了晶體中的部分鑭（La）原子。這個過程稱為摻雜，可以改變材料中存在的電荷載流子數量。

其次，他們通過原位真空退火來改變薄膜中的氧含量，這可以產生微小的氧空位，從而進一步影響材料的電子行為。

通過結合鍶摻雜和氧調控，該團隊制備了許多略有不同的材料版本。"這兩種方法都是調控載流子濃度和調制超導電性的有效途徑，就像在銅酸鹽中一樣，"聶補充道。

然后，他們測量了這些材料的電學性質，并追蹤了一個稱為霍爾系數的量，該系數揭示了主要的電荷載流子是表現為帶正電的空穴還是帶負電的電子。

由于鎳酸鹽的電子結構涉及多個能帶，確定精確的載流子密度很困難，因此霍爾系數作為描繪該系統如何演化的實用方法。

在匯總所有測量結果后，研究人員構建了材料的完整相圖。結果揭示了一個令人驚訝的模式——超導電性在特定條件范圍內出現并增強，形成了一個稱為超導穹頂的彎曲區域。該穹頂的峰值出現在霍爾系數改變符號時，表明主要的電荷載流子從空穴轉變為電子。

超導穹頂的意義

超導穹頂的出現意義重大，因為"這些特征看起來與我們在電子摻雜的銅基超導體中看到的非常相似。"

"這意味著這里的超導電性可能與費米面重構和電子對稱性密切相關，就像在銅酸鹽中一樣，"聶補充道。

簡而言之，材料內部的電子態排列隨著主要電荷載流子的轉變而改變。

這張相圖為研究鎳酸鹽的研究人員提供了重要的路線圖，并可能有助于指導設計在更高溫度下或無需高壓即可實現超導的新材料。

然而，目前的結果主要捕捉了材料的整體行為。

因此，為了理解超導電性背后的微觀機制，該研究的作者計劃使用角分辨光電子能譜（ARPES）來直接觀察在載流子交叉過程中電子結構是如何演化的。

該研究發表在《物理評論快報》期刊上。

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