東北大學李犁教授團隊在《Energy Storage Materials》發表最新成果！

近日，東北大學李犁教授團隊在能源材料領域國際權威期刊《Energy Storage Materials》上發表最新研究成果，提出了一種基于“以廢治廢”理念的閉環升級再生（Closed-loop Upcycling）策略，實現了對失效鈷酸鋰（LiCoO2）正極材料的高性能再生。該策略以二次壽命終止的磷酸鐵鋰（LiFePO4）正極為資源，通過低成本化學浸出與一步固相燒結過程，同時完成鋰離子補充、結構修復及Fe摻雜三重調控，使低價值LiFePO4廢物成為高價值LiCoO2再生的關鍵功能來源。得益于該策略精準的化學計量補償、晶格重構以及高效摻雜調控，升級再生后的Fe摻雜LiCoO2在4.5 V高電壓展現出優異而穩定的電化學性能，優于商業LiCoO2材料及多數現有再生策略。本研究為多組分鋰離子電池正極材料的協同回收與高值化再生提供了全新的技術路徑。

隨著新能源產業的快速崛起，鋰離子電池的需求持續擴張，與之伴隨的是不斷攀升的退役電池數量。當前，鈷酸鋰（LiCoO2）因其在3C電子領域的大規模應用而形成龐大的退役規模，其生產與再制造過程消耗了全球約70%的鈷資源，高效回收對緩解資源緊缺與降低環境負擔具有重要意義。與此同時，磷酸鐵鋰（LiFePO4）電池以其安全性與長壽命優勢在儲能與電動車領域廣泛應用，其退役量同樣迅速增長。然而，LiFePO4的經濟價值較低，常規回收技術難以形成正向循環，導致資源利用率偏低。

在此背景下，本研究團隊提出了一種閉環升級再生策略。以失效LiCoO2材料為主體，以二次壽命終止的LiFePO4作為補鋰劑與摻雜劑來源。通過對LiFePO4浸出獲得的Li2CO3與Fe(OH)3進行組合調控，在一步固相燒結過程中同步完成失效LiCoO2內部的鋰離子補充、晶格修復與Fe摻雜。其中，Li2CO3作為鋰源有效補充了D–LCO中的鋰空位，解決了長期循環后普遍存在的鋰虧損問題；Fe(OH)3在高溫下實現均勻摻雜，在保持原有層狀結構的前提下增強結構穩定性，抑制高電壓下的H2-M1-H3相變，提升了再生材料的結構穩定性。得益于上述結構調控，再生的Li2CO3材料在0.2 C倍率下放電容量達201 mAh g?1，在3 C倍率下循環200次后容量保持率仍達86.8%。技術經濟評估表明，本策略在能耗、水耗、溫室氣體排放及經濟收益方面均優于現有主流回收方法，展現出良好的工業前景與可持續發展潛力。

圖1 基于“以廢治廢”理念的閉環升級再生策略的設計原則

圖2 升級再生LiCoO2正極材料的電化學性能

通訊作者簡介：

李犁，東北大學冶金學院教授、博導、所長，可再生能源轉換與儲能團隊負責人，英國皇家化學會會士，入選國家萬人計劃-科技創新領軍人才，國家高層次人才計劃-青年項目（四青），遼寧省興遼英才計劃，沈陽市杰出人才等，H index>50，擔任中國有色金屬學會熔鹽化學與技術委員會委員等多個國內及國際專業委員會副主任及委員等；以通訊作者在National Science Review, Chem, Matter, PNAS, JACS, Angew, Chemical Society Reviews, Energy & Environmental Science、Science Bulletin等國內與國際著名學術期刊發表SCI論文100余篇，多次入選“全球前2%科學家”榜單等高被引科學家榜單；擔任國家科學評論National Science Review學科編輯組成員，冶金頂刊Metallurgical and Materials Transactions A評審委員會主席，Metallurgical and Materials Transactions B、Materials Horizons、Nanoscale Horizons、ACS Sustainable Chemistry & Engineering、Sustainable Materials and Technologies等10余本國內外學術雜志副主編/編輯/編委等。先后獲得英國皇家化學會青年獎、國際材料學會科學獎、榮程祥青科研創新獎等國內及國際獎項20余項。主要研究方向為：1）新能源存儲（鋰電池、鈉電池、Li-S電池、超級電容器、水系電池及其他能源存儲形式）及器件制備；2）冶金物理化學與冶金新材料；3）電催化/光催化以及綠氫制備技術；4）電池回收及固體廢棄物資源回收與利用等。

本文來自“材料科學與工程”公眾號，感謝作者團隊支持。

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