山西
由于在不同層次上難以追蹤手性控制，通過非共價相互作用從非手性分子精確構(gòu)建同手性螺旋納米結(jié)構(gòu)仍然具有挑戰(zhàn)性。基于此，鄭州大學(xué)臧雙全教授（通訊作者）等人報道了由非手性C3-對稱的[Au3(p-CNPhN=COMe)3]簇構(gòu)建而成的同手性組裝體的構(gòu)建及其形態(tài)調(diào)控過程，該簇以p-CN-Au3的形式呈現(xiàn)，其調(diào)控機(jī)制由親Au性以及垂直的C-H···O/N作用力共同作用實現(xiàn)。將過熱的p-CN-Au3溶液冷卻后，會形成P型和M型螺旋纖維混合物。
其中，引入R-或S-四氫糠基胺（R-或S-THFA）能夠?qū)崿F(xiàn)手性組裝體的分離。通過滴鑄其二甲基甲酰胺（DMF）溶液獲得的分級同手性結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出優(yōu)異的偏振光相關(guān)光譜（CPL）特性。在這種情況下，分子間的C-H···N和C-H···O作用力成功地將手性從R-或S-THFA轉(zhuǎn)移到p-CN-Au3上。
隨后，親Au性作用力驅(qū)動手性加合物（p-CN-Au3和R-/S-THFA）沿一維（1D）方向進(jìn)行不對稱生長，從而形成手性結(jié)構(gòu)。額外添加不良溶劑水分子，可輕松反轉(zhuǎn)手性和旋光特性。作者提出了一種由親Au性和C-H···O/N作用力引導(dǎo)的異構(gòu)組裝策略，能夠?qū)崿F(xiàn)同手性的生成和反轉(zhuǎn)。本研究進(jìn)一步加深了對手性演變過程的理解，涵蓋了從分子結(jié)構(gòu)到層級超分子結(jié)構(gòu)的各個層面。
Solvent-mediated chirality inversion in orthogonal hierarchical assembly of achiral carbene-anchored gold cluster. Nat. Commun.,2025, https://doi.org/10.1038/s41467-025-65637-8.
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