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解析金屬納米簇的堆疊結(jié)構(gòu)與高效發(fā)光之間的關(guān)系,對(duì)于設(shè)計(jì)和合成高性能發(fā)光材料及器件至關(guān)重要。基于此,鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院臧雙全教授和陳高松教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了通過調(diào)控結(jié)晶溶劑體系,成功合成了兩種多晶型金納米團(tuán)簇,分別結(jié)晶于C2/c(Au8-C NC)和P21/n(Au8-P NC)空間群,實(shí)現(xiàn)了結(jié)構(gòu)相同但晶體堆疊方式不同的多晶型納米團(tuán)簇。利用靜水高壓技術(shù),作者系統(tǒng)地研究了兩種多晶型納米簇在不同壓力條件下的結(jié)構(gòu)變化和光致發(fā)光行為。測(cè)試結(jié)果顯示,Au8-C在加壓過程中表現(xiàn)出顯著的壓致發(fā)光增強(qiáng),PLQYs最高達(dá)到76%,而Au8-P呈現(xiàn)持續(xù)的發(fā)光猝滅。
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高壓結(jié)構(gòu)表征揭示,兩種納米簇在高壓下均表現(xiàn)出各向異性的晶格壓縮特性:柱狀堆疊的Au8-C沿a軸壓縮更快,導(dǎo)致其梭形核心縱橫比增加,Au-Au鍵更短且均勻;層狀堆疊的Au8-P沿c軸壓縮更快,縱橫比降低,核心結(jié)構(gòu)趨于扁平。飛秒瞬態(tài)吸收、時(shí)間分辨光致發(fā)光及拉曼光譜的聯(lián)合分析表明,Au8-C的各向異性壓縮有效抑制了低頻振動(dòng)引起的非輻射能量損失,是其壓致發(fā)光增強(qiáng)的關(guān)鍵機(jī)制。本研究不僅系統(tǒng)揭示了多晶型超原子Au納米簇堆疊模式與發(fā)光性能之間的內(nèi)在聯(lián)系,還展示了利用高壓手段調(diào)控納米材料光學(xué)性能的應(yīng)用潛力,為高效發(fā)光納米材料的設(shè)計(jì)提供了新的科學(xué)依據(jù)和技術(shù)路徑。
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Unprecedented stacking-dependent piezoluminescence enhancement in atomically precise superatomic gold nanoclusters. Sci. Adv.,2025, https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adv0298.
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